開發高效的CO2轉化催化劑是一個長期的愿望。基于此,新加坡國立大學顏寧教授和Sergey M. Kozlov、瑞士蘇黎世聯邦理工大學Javier Pérez-Ramírez(共同通訊作者)等人報道了一種原子Pd促進的ZnZrOx固溶體催化劑(Pd-ZnZrOx),對比裸ZnZrOx,該催化劑的甲醇生產速率顯著提高,并且在運行100 h內具有出色的穩定性。作者采用共沉淀法制備了一種新型Pd-ZnZrOx固溶體催化劑,其特征是Pd原子分散在ZnZrOx上。Pd原子摻雜顯著提高了甲醇的生產活性,并伴隨著良好的長期穩定性,這對大規模的CO2增值具有吸引力。同時,通過實驗測試發現,高達0.8 at.%(即0.6 wt%),Pd可以原子地分散在ZnZrOx中,導致混合氧化物上有更多的氧空位,從而促進甲醇的生產。此外,動力學分析和原位DRIFTS表明,ZnZrOx上的氫活化受到限制,但原子Pd摻雜促進了H2離解以及隨后的HCOO?形成,從而促進了CO2轉化為甲醇。密度泛函理論(DFT)計算表明,原子Pd的存在使H2離解更加放熱,這增加了表面H的可用性并促進了相鄰Zn位點的CO2氫化,為Pd-ZnZrOx在CO2氫化中的高活性和穩健性提供了基本原理。Atomic Pd-promoted ZnZrOx solid solution catalyst for CO2 hydrogenation to methanol. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120994.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120994.