固體電解質界面 (SEI) 在確定界面穩定性方面起著關鍵作用,這反過來又會影響鋰金屬負極的電鍍/剝離過程。目前大量研究集中在SEI的組成對界面穩定性的貢獻上,有關SEI結構的研究很少。在此,中科院青島能源所崔光磊研究員、董杉木研究員等人通過稀釋電解液 (1 M LiTFSI-PC) 和超濃縮電解液 (8 M LiTFSI-PC) 的綜合比較來說明SEI結構的重要性。原位光學和原子力顯微鏡(AFM)觀察表明,在濃縮電解液中可以得到光滑緊湊的集成SEI層的鋰負極,實現了均勻電鍍。然而,X射線光電子能譜(XPS)和分子動力學模擬表明,與一般理解相反,在兩種電解液中循環的鋰負極的SEI成分幾乎相同。圖1. 鋰金屬在具有不同電解液的Li|Li對稱電池中的原位沉積形態通過二次離子質譜 (SIMS) 的深入分析表明兩種電解液SEI的結構非常不同。在濃電解液中,SEI層是一個厚度超過數百納米的骨架區域,層結構緊湊,這主要是由于界面層的溶解度降低和優異的形成動力學。這些結果表明電鍍/剝離性能的提高歸因于SEI結構的改變,而不是SEI的成分,這為鋰金屬電池中超濃縮電解液的優異性能提供了新的認識。圖2. 鋰負極循環后的SIMS光譜及SEM表征Uncovering the critical impact of the solid electrolyte interphase structure on the interfacial stability, InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12249