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在幾十年里，對CO₂還原催化系統的設計進行了廣泛的研究。與均相系統相比，光敏劑和催化劑有效共吸附的多組分無機金屬（MIOM）混合系統消除了對組分體相擴散的需要，并避免了引發降解途徑的自由基中間體的積累，其中自由反應物質集中在一個密閉的反應空間中。

在能量方面，作者發現在非水介質中，還原的TiO₂（TiO₂(e^–)）的導帶（CB）水平位于更高的水平。還原TiO₂的能量優勢允許從注入電子（TiO₂(e^–)）到共吸附CO₂還原催化劑的平穩電子轉移（ET），需要相對較高的還原能力。此外，比TiO₂的CB低0.3-1.0 eV的各種淺表面俘獲位點和表面帶的存在有效地促進了從任何光敏劑到TiO₂的電子注入，而沒有能量限制。與大多數光催化系統形成對比，其中需要連續吸收單個高能光子以產生具有足夠能量的激發態來完成光催化反應，可能會導致光催化過程中出現不需要的副反應。

基于此，韓國高麗大學Ho-Jin Son（通訊作者）等人報道了他們最近為推進這些用于光化學CO₂還原的MIOM混合系統所做的研究工作，并詳細討論了它們的工作機制。

MIOM系統內的基本ET過程，包括有機/有機金屬氧化還原系統中的間隔ET、有機金屬配合物的金屬到配體的電荷轉移以及組件之間的界面/外球電荷轉移，通過進行串行光物理和電化學分析進行了研究。由于此類ET主要發生在組分之間的界面，因此分子組分（有機/有機金屬光敏劑和分子還原催化劑）與本體無機固體（主要是n-型TiO₂半導體）之間的界面ET效率對整體光化學反應動力學和機理。

在一些TiO₂介導的MIOM雜化物中，有機或有機金屬光敏單元在TiO₂半導體上的化學附著有效地消除了組分之間擴散/碰撞控制的ET步驟，并防止了活性物質（氧化猝滅的陽離子或還原猝滅的陰離子）在反應溶液，確保在延長的反應期內穩定的光敏化。

采用TiO₂固定化的單位點有機金屬催化劑的位點隔離促進了CO₂還原過程中的單體催化途徑，從而提高了產品選擇性和催化性能，包括延長壽命。

此外，作為一種替代的無機固體支架，引入宿主卟啉基質（在金屬有機骨架（MOF）材料中相互連接）導致新型MOF-Re(I)雜化物通過高效和持久的光催化CO₂轉化卟啉MOF中的高效光捕獲/激子遷移和摻雜的Re(I)催化位點對光生電子的快速猝滅。總之，本文介紹的案例研究為涉及CO₂還原的人工光合作用的先進多組分混合系統的合理設計提供了寶貴的見解。

Inorganometallic Photocatalyst for CO₂ Reduction. Acc. Chem. Res., 2021, DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00579.

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00579.

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Acc. Chem. Res.：用于CO2還原的無機金屬光催化劑

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