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南大孫為銀/趙勁Chem. Eng. J.：想要高性能，莫忘面效應！暴露的高指數面促進光催化CO2還原

光催化二氧化碳(CO₂)轉化為高附加值的碳質燃料和化學品代表了緩解能源危機的綠色經濟方法。然而，光催化CO₂光生載流子的快速復合和低電荷轉移行為嚴重限制了轉換效率。MOFs因其大的比表面積和CO₂吸附能力而被認為是有前途的CO₂轉化光催化劑，而暴露在金屬有機框架(MOF)上的小平面被認為是光催化CO₂轉化效率的重要影響因素。

基于此，南京大學孫為銀、趙勁等成功地制備了三種類型的NH₂-MIL-125(Ti)暴露{001}/{111}、{001}/{111}/{010}和{001}/{111}/{112}混合物面作為模型光催化劑，以研究對光催化CO₂還原的面效應。

研究人員發現具有暴露的高指數{112}面的NH₂-MIL-125(Ti)對于CO₂轉化為CO和CH₄具有優異的光催化活性。其中，HOMO-LUMO能隙可以通過暴露不同的面來調節，高折射率面暴露后有利于光激發電子的窄HOMO-LUMO能隙。而具有{001}/{111}面暴露的T000的低光還原活性是由于電子能帶結構，這很難通過光激發產生電子。

研究人員認為光催化活性的提高可歸因于寬泛的光吸收，增強電子還原能力，促進電荷分離和轉移。調節暴露的小平面可以改變催化劑表面上的Ti原子濃度，并且在光反應中考慮了Ti^IV和Ti^III之間的轉變，加速了電荷分離和遷移，最終增強了光催化活性。

這項工作通過在MOF上構建活性面以實現光催化應用的面工程，為提高光催化活性提供了一種有前景的策略。

High-index facets exposed on metal-organic framework for boosting photocatalytic carbon dioxide reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.134125

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