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鄭耿峰/李述周Small Methods:FE≈64%!高效CO2電還原制乙醇!

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電化學CO2還原為乙醇是一種減少大氣中CO2并產生有價值燃料的有廣闊前景的方法,而開發具有高活性和選擇性的低成本催化劑仍然是一項重大挑戰。根據文獻報道,銅基催化劑對于乙醇具有高選擇性,但是其生產效率并不高。

基于此,復旦大學鄭耿峰南洋理工大學李述周等開發了一種雙金屬、低熵Cu3Sn催化劑,其能夠高效電催化CO2還原為乙醇。

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Cu3Sn催化劑具有優異的CO2RR性能,具體而言,在0.1 M KHCO3溶液中,在-1.0 VRHE下低熵Cu3Sn催化劑的FEH2約為10%、FE乙醇約為64%(9.7%乙醛,7%甲酸和9.3%CO),而高熵Cu6Sn5催化劑主要選擇性生產甲酸鹽(≈60%)。

另外,在-900 mA cm-2的電流密度下,Cu3Sn催化劑能夠在基于膜電極的電解槽中連續穩定運行超過48小時,顯示出優異的長期穩定性。

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密度泛函理論(DFT)計算表明,由于Cu3Sn催化劑上乙醇生產途徑中*CO和*CHCHOH關鍵中間體的吸附增強,從而提高了CO2RR的動力學和選擇性。

此外,生命周期評估(LCA)表明,使用Cu3Sn電催化劑,以風電為動力的電化學CO2-乙醇電解系統可緩解約120 kgCO2-eq,并能夠生產1噸乙醇,這與傳統的生物乙醇工藝相比,碳排放量減少了55%。該項工作顯示出電化學CO2RR在降低碳排放方面的巨大潛力。

Efficient CO2 Electroreduction to Ethanol by Cu3Sn Catalyst. Small Methods, 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101334

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