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孫學良/李雋/谷猛/陳寧Nat. Commun.：預先定位孤立原子制備吡咯-N4型單原子催化劑的通用策略

單原子催化劑（SACs）因其優越的催化性能在許多領域得到了廣泛應用。由于單原子位點的獨特性質，利用單原子作為催化劑合成SACs具有廣闊的應用前景。

基于此，加拿大西安大略大學孫學良教授、清華大學李雋教授、南方科技大學谷猛副教授和加拿大同步輻射光源線站陳寧研究員（共同通訊作者）等人報道了一種利用Pt₁原子作為催化劑合成了Co₁ SAC。作者首先通過使用負載在N摻雜碳納米片上的Pt單原子作為催化劑（Pt₁/NCNS），利用原子層沉積（ALD）技術合成了Co SAC來驗證該策略。

X射線吸收光譜（XAS）結果顯示單個分散的Co₁原子。正如XAS和高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）所證實的那樣，在Co沉積后Pt₁原子仍是原子分散的。

此外，作者還表明這種合成策略是通用的，也可以很容易地擴展到合成Fe和Ni SACs。X射線吸收近邊結構（XANES）模擬和擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）分析結果表明，所制備的Co、Fe和Ni SACs為M₁-吡咯-N₄結構（M=Fe, Co和Ni)。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明Pt₁原子促進Co(Cp)₂離解成CoCp和Cp碎片。Co(Cp)產物通過強化學吸附進一步沉積在基材上，從而導致更高的金屬負載和Co₁原子的形成。這些SACs在析氫反應（HER）和析氧反應（OER）下進行了評估，通過原位XAS研究揭示了單原子位點的性質。

在析氧反應（OER）中， Ni₁Pt₁/NCNS催化劑顯示出比Fe和Co SACs對應物更好的催化活性，與DFT預測非常吻合。這些新發現將SACs的應用領域擴展到催化制備方法，為先進SACs的合理設計提供了可能。

A general strategy for preparing pyrrolic-N₄ type single-atom catalysts via pre-located isolated atoms. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-27143-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27143-5.

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