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徐志偉/王家鈞ACS Nano：過渡金屬硒化物結(jié)構(gòu)調(diào)控提高儲(chǔ)鉀穩(wěn)定性的機(jī)理研究

原子級(jí)結(jié)構(gòu)工程是減少電池負(fù)極機(jī)械退化和提高離子傳輸動(dòng)力學(xué)的有效策略，然而，潛在的摻雜科學(xué)以及容量退化與機(jī)械行為的相關(guān)性仍不清楚。

在此，天津工業(yè)大學(xué)徐志偉教授聯(lián)合哈爾濱工業(yè)大學(xué)王家鈞教授等人選擇了一種用于鉀離子電池（PIB）的典型的六方纖鋅礦負(fù)極，即由超薄納米片構(gòu)建的Mn摻雜ZnSe花球，以研究Mn摻雜劑如何提高循環(huán)性能。

通過先進(jìn)的同步輻射X射線顯微斷層掃描技術(shù)、納米壓痕和DFT計(jì)算，作者證明了Mn摻雜的ZnSe花球可以成功地適應(yīng)鉀化/脫鉀時(shí)的結(jié)構(gòu)變化，而高機(jī)械剛度的二維交錯(cuò)納米片可以顯著提高電極和電解液之間的接觸面積。

圖1. 基于ZnSe和Mn摻雜的ZnSe的PIB的電化學(xué)性能

這種從電子結(jié)構(gòu)調(diào)制到晶格機(jī)械應(yīng)力強(qiáng)化的摻雜效應(yīng)可以有效抑制晶內(nèi)裂紋并提高循環(huán)穩(wěn)定性，這表明了一種對(duì)抗基于轉(zhuǎn)化的負(fù)極機(jī)械分解的策略。

更重要的是，開發(fā)的簡(jiǎn)單有效的元素取代方法也可以擴(kuò)展到設(shè)計(jì)和制造其他金屬物種（例如，Na⁺、Co²⁺、Cu²⁺、Ni²⁺、Fe³⁺）取代的過渡金屬硫?qū)僭鼗镓?fù)極。該研究對(duì)基于轉(zhuǎn)換的負(fù)極摻雜工程的全面理解為設(shè)計(jì)高性能電極材料提供了啟示。

圖2. 鉀離子擴(kuò)散和容量下降的機(jī)制研究

Mechanistic Insights into the Structural Modulation of Transition Metal Selenides to Boost Potassium Ion Storage Stability, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c04493

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