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大工侯軍剛JACS：在半導體光陽極上單原子Ni-N4-O位點助力高性能光電化學水分解

直接光電化學（PEC）分解水是一種很有前途的太陽能轉換解決方案，但是迫切需要解決固有的電荷傳輸問題，從而提高PEC的性能。

基于此，大連理工大學侯軍剛教授（通訊作者）等人報道了一種通用的耦合策略來設計原子分散的M-N₄位點（M=Ni、Co和Fe），該位點與包含在析氧助催化劑（OEC: FeOOH，NiOOH、NiOOH/FeOOH）和半導體（BiVO₄）光陽極之間的軸向氧原子（M-N₄-O）協同，從而促進光生電子空穴的分離，從而提高PEC活性。

通過像差校正的高角度環形暗場掃描透射電鏡、擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）和X射線吸收近邊緣結構（XANES）鑒定了Ni-N₄和Ni-N₄-O部分的局部原子配位構型。

值得注意的是，這種最先進的FeOOH/Ni-N₄-O/BiVO₄光陽極在1.23 V vs RHE下達到了創紀錄的6.0 mA cm^-2的高光電流密度，大約是BiVO₄光陽極的3.97倍，實現了卓越的長期光穩定性。

根據X射線吸收精細結構分析和密度泛函理論計算，PEC性能的增強歸因于OEC/BiVO₄中單原子Ni-N₄-O部分的構建，促進了空穴從BiVO₄轉移到OEC，降低了自由能壘，加速PEC實際水分解的反應動力學。

通過X射線吸收精細結構（XAFs）分析和密度泛函理論（DFT）計算，發現增強的PEC性能歸因于OEC/BiVO₄中單原子Ni-N₄-O位點的構建，促進空穴轉移，降低自由能壘，并且加速了PEC實際水分解的反應動力學。

該工作開發了一種有效的途徑來設計和制造高效、穩定的光陽極，用于可行的PEC水分解應用。

Engineering Single-Atomic Ni-N₄-O Sites on Semiconductor Photoanodes for High-Performance Photoelectrochemical Water Splitting. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c07391.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c07391.

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