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北科/安大AFM: 大球載小球,性能大提升!將零價Pt單原子限制在α-MoC1- x中用于pH通用HER

北科/安大AFM: 大球載小球,性能大提升!將零價Pt單原子限制在α-MoC1- x中用于pH通用HER
電化學析氫反應(HER)被認為是轉換和存儲可再生能量(如太陽能、風能和潮汐能)的有效方法。貴金屬鉑(Pt)基催化劑由于與氫的有利結合能而對HER表現出高活性和快速反應動力學。然而,其稀缺性和高成本仍然阻礙了其大規模應用。
基于此,北京科技大學姜勇安徽大學李廣、楊麗和林運祥等將碳負載的α-MoC1- x納米顆粒用于錨定零價Pt單原子(Pt SA/α-MoC1- x@C),并將其用作pH通用HER電催化劑。
北科/安大AFM: 大球載小球,性能大提升!將零價Pt單原子限制在α-MoC1- x中用于pH通用HER
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實驗分析和DFT計算表明,Pt原子均勻分散到α-MoC1- x上,并且由于原子界面之間電荷極化的強相互作用,單原子Pt呈現零價態。
在0.5 M H2SO4、1.0 M KOH和1.0 M PBS溶液中,優化后的Pt SA/α-MoC1- x@C(具有0.75 wt%的Pt負載量)在10 mA cm-2電流密度下的HER過電位分別僅為12 mV、21 mV和36 mV,在100 mV下的周轉頻率分別為31.98 H2 s-1、27.00 H2 s-1和21.39 H2 s-1,這表明優化后的Pt SA/α-MoC1- x@C具有優異的pH通用HER活性。
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密度泛函理論(DFT)計算進一步證明,α-MoC1- x和Pt原子之間的強金屬-載體相互作用使得反應物和中間體在催化劑表面上具有最佳的吸附/解吸,并且其協同作用導致Pt SA/α-MoC1- x@C優異的pH通用析氫。
總的來說,該項工作為重新優化單原子周圍的配位環境以建立高性能單原子電催化劑提供了新的見解。
Confining Zero-Valent Platinum Single Atoms in α-MoC1-x for pH-Universal Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108464

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