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JACS:創紀錄!碳納米點一體化光催化制氫

JACS:創紀錄!碳納米點一體化光催化制氫
碳納米點(CNDs)是一種集成到光催化析氫反應(HER)的通用策略。目前,通過各種廉價且易獲得前體可以很容易的制備CNDs,同時CNDs具有高發射量子產率、水溶性、海水溶解性和生物相容性等優點。但是,關于CNDs精準結構的爭論和有效的了解成為設計具有更佳催化性CNDs催化劑所面臨的主要挑戰。
基于此,德國埃爾蘭根-紐倫堡大學Dirk M. Guldi、Alejandro Cadranel和Bikash Jana(共同通訊作者)等人報道了一種制備具有光和電催化活性CNDs的方法,并建立了一個通過水或海水還原制取氫氣的機理模型。
JACS:創紀錄!碳納米點一體化光催化制氫
作者選擇的制備方法基于CNDs的合成后光氧化。所制備的CNDs光催化劑的一個關鍵特征是其同時具有光吸收劑和催化劑的雙重功能。CNDs光催化劑不僅可以吸收光,而且通過光催化和電催化從水和海水中制取氫氣,不需任何外部光敏劑或助催化劑。
JACS:創紀錄!碳納米點一體化光催化制氫
實驗測試結果表明,在75 mW/cm2氙燈照射1 h后,CNDs光催化劑分別從水和海水中獲得了15.15和19.70 mmol(H2) g(catalyst)-1 h-1,創造了HER活性的新紀錄,在相同條件下比類似材料高出三個數量級,在更亮的光照下比之前的記錄高五倍。
基于大量穩態和時間分辨光譜表征以及顯微鏡技術的全面物理化學研究,作者全面了解了該反應機理。為了有效地制取氫氣,必須通過犧牲電子供體的還原的仿生進行預催化活化。但是,還需進一步的實驗來揭示該催化劑的精確結構,并揭示HER光催化中涉及哪些結構特征。
JACS:創紀錄!碳納米點一體化光催化制氫
Carbon Nanodots for All-in-One Photocatalytic Hydrogen Generation. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c07049.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c07049.

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