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1. Adv. Mater.：優化富硫NiS_1+x助催化劑的原子氫脫附促進光催化析氫

低成本的過渡金屬硫族化合物（MS_x）被證明是光催化制氫的潛在候選助催化劑。然而，它們的析氫性能受到暴露硫（S）位點數量不足以及它們與吸附氫原子（S-H_ads）強鍵合的限制。基于此，中國地質大學（武漢）余家國教授和武漢理工大學余火根教授（共同通訊作者）等人報道了一種活性位點富集調節和活性S位點電子結構修飾的有效耦合策略，并利用該策略通過合理的核-殼結構設計制備了Au@NiS_1+x納米結構助催化劑。

通過光誘導沉積法將Au納米顆粒優先負載在TiO₂表面上，然后利用選擇性吸附原位光沉積法將富硫NiS_1+x選擇性自組裝到Au表面上以形成核-殼Au@NiS_1+x助催化劑修飾TiO₂光催化劑（表示為TiO₂/Au@NiS_1+x）。通過光催化實驗結果表明，所制備的TiO₂/Au@NiS_1+x（1.7: 1.3）顯示出最高的析氫速率為9616 μmol h^-1 g^-1，AQE=46.0%，λ=365 nm，分別是TiO₂/NiS_1+x和TiO₂/Au的2.9倍和1.7倍。

通過密度泛函理論（DFT）計算和原位/非原位XPS結果表明，Au和富硒NiS_1+x之間的電子相互作用可以產生帶負電的S^δ-原子，其與H_ads原子形成較弱的結合，從而顯著促進H_ads的界面解吸，進而實現快速析氫反應（HER）。在這種情況下，作者提出了一種電子富集的S^δ-介導的H₂生成機制來合理化TiO₂/Au@NiS_1+x增強的光活性。該研究提供了一個新的想法，以增加活性位點的數量和優化H_ads的解吸能量，從而利用它們的協同作用最大限度地提高光催化制氫的活性。

Optimizing Atomic Hydrogen Desorption of Sulfur-Rich NiS_1+x Cocatalyst for Boosting Photocatalytic H₂ Evolution. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202108475.

https://doi.org/10.1002/adma.202108475.

2. Adv. Energy Mater.：缺陷工程PtSe₂中Se空位的優異HER和OER催化性能：從模擬到實驗

面對嚴重的氣候變化和巨大的能源需求，有效的催化劑在減少化石燃料消耗方面具有重要作用而越來越重要。其中，水裂解的析氫反應（HER）和析氧反應（OER）是生產清潔可持續能源的可行途徑。基于此，大連理工大學高峻峰教授（通訊作者）等人報道了他們通過PtSe₂中硒（Se）缺陷的原子結構和相關的掃描隧道顯微鏡圖像，系統地研究了缺陷PtSe₂（d-PtSe₂）單層中各種硒（Se）空位的結構、組成和催化性能，并且詳細預測了不同條件下空位的平衡分數。

作者指出在PtSe₂中引入Se空位后，它們是相當穩定的。遷移勢壘超過3 eV，因此Se空位穩定地位于其位置而不擴散。同時，每個Se空位確實捕獲了局部電荷，這有利于催化作用。考慮到水溶劑化效應，作者從頭計算預測Se-1V、2V和3V都非常適合HER催化。最重要的是，作者首次發現Se-2V具有優異的OER催化性能，這在Pt基材料中是罕見的。

作者采用化學氣相沉積技術，在773 K溫度下對Pt箔進行直接Se化，制備出有缺陷的PtSe₂。通過實驗測量發現，使用多晶Pt箔合成的缺陷PtSe₂在HER和OER中都具有優異的性能。理論和實驗結果之間的良好一致性表明，有缺陷的PtSe₂的HER和OER性能比Pt箔更有效，是一種優異的雙極催化劑。該研究不僅為尋找良好的催化劑提供了理論和實驗協同研究的基礎，而且促進了PtSe₂在水分解中的應用。

Excellent HER and OER Catalyzing Performance of Se-Vacancies in Defects-Engineered PtSe₂: From Simulation to Experiment. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102359.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102359.

3. Adv. Energy Mater.：原子分散貴金屬催化劑的先進載體材料和相互作用：從載體效應到設計策略

貴金屬單原子催化劑（SACs）以其低廉的成本、超高的原子利用率以及在多種催化反應中具有獨特的性能而成為催化領域的熱門研究課題之一。載體材料對貴金屬SACs的制備和催化性能起著至關重要的作用。因此在過去幾年中，各種載體材料得到了非常迅速開發和精心設計。基于此，加拿大西安大略大學孫學良教授和深圳大學王振波教授（共同通訊作者）等人報道了一篇關于貴金屬SACs的載體材料最新進展的綜述。

在本文中，作者首先系統地介紹了貴金屬SACs中的載體效應，包括錨定效應、強金屬-載體相互作用和協同催化效應。此外，作者還對載體材料的最新進展進行了分類，并對其錨固機理進行了詳細討論。重要的是，作者總結了先進支架的設計策略，以指導先進支架材料的開發和利用。最后，作者提出了載體材料未來可能的研究方向，以幫助克服貴金屬SACs目前面臨的問題。

未來可能的研究方向如下：（1）實現單原子的高負載量始終是貴金屬SACs的主要挑戰之一，應重點引入更多的缺陷位點和強金屬-載體相互作用（SMSI），以及增加載體的比表面積并構建空間限制結構；（2）提高每個貴金屬原子的催化性能是目前重要的研究課題，貴金屬SACs的催化性能與載體上貴金屬單原子位點的配位環境和幾何結構密切相關，因此需要各種合理的載體設計來調整貴金屬SACs的催化性能；（3）加大對貴金屬SACs與載體之間的協同催化作用的研究，并為其開發先進的表征技術；（4）貴金屬SACs的可擴展生產是工業應用的主要瓶頸，非常需要開發簡便且可擴展的方法來制備具有豐富錨定位點的載體，同時需要保持載體的高度熱穩定性和化學穩定性。

Advanced Support Materials and Interactions for Atomically Dispersed Noble-Metal Catalysts: From Support Effects to Design Strategies. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102556.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102556.

4. Angew. Chem. Int. Ed.：含雜原子嵌段的乙烯鍵等電子結構COFs用于光催化氧化還原

將雜原子嵌入聚合物材料的主要骨架已成為定制其結構和改善其性能的有效工具。然而，由于雜原子摻雜條件相對苛刻，在共價有機框架（COFs）中很少被探索。基于此，上海交通大學張帆研究員（通訊作者）等人報了通過三甲基取代的吡喃鹽與三元芳醛的羥醛縮合，獲得了具有亞乙烯基鍵的二維氧鎓嵌入COF，并通過在氨處理下用氮原子原位點替換氧鎓離子進一步轉化為中性吡啶核COFs。

作者利用市售單體2, 4, 6-三甲基吡喃基四氟硼酸酯和三位芳香醛衍生物1, 3, 5-三-（4-甲酰基-聯苯基-4-基）三嗪進行羥醛縮合。在有機質子酸催化劑存在下，吡喃的芳基甲基能夠使芳香醛的甲酰基發生親核攻擊，然后進一步脫水形成乙烯鍵。所制備的得離子型吡啶鎓-核COF用作起始材料，并通過氨進行親核攻擊以定量轉化吡啶鎓環并得到相應的吡啶-核COF，同時保留其基本拓撲結構、結晶度和永久孔隙率。通過Zeta電位、FT-IR、XPS和元素分析等表征手段驗證了轉化的成功。

兩種COFs的結晶度和孔隙率分別通過其XRD圖譜和氮氣吸附等溫線顯示，在垂直堆疊的2D層排列中顯示蜂窩狀晶格，表面積約為500 m² g^-1。兩種COF在概念上彼此等電子，這意味著它們具有相似的幾何結構，但電子結構顯著不同，如UV-vis DRS和UPS分析所示。因此，可見光刺激的多組分有機轉化通過不同的反應機制實現。這些結果展示了一種控制良好的雜原子嵌入方法，用于構建具有高度可調性質的長距離有序結構。

Heteroatom-Embedded Approach to Vinylene-Linked Covalent Organic Frameworks with Isoelectronic Structures for Photoredox Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111627.

https://doi.org/10.1002/anie.202111627.

5. ACS Energy Lett.：評估質子交換膜電解槽中的還原貴金屬催化劑

質子交換膜（PEM）水電解槽是脫碳制氫的關鍵技術之一。雖然質子交換膜電解槽系統的市場正在增長，但是目前商用系統中使用的貴金屬催化劑的成本和可用性可能會限制其部署。基于此，美國斯坦福大學Thomas F. Jaramillo（通訊作者）等人報道了雖然銥（Ir）的可用性在短期內不妨礙部署，但是Ir商品價格的無彈性是引起緊迫關注的原因。作者強調催化劑材料的多樣化，即使是其他貴金屬，也可以降低系統成本，降低供應鏈風險。

在本文中，作者解決了兩個關鍵問題：（1）Pt和Ir稀缺性對PEM電解槽部署率有何影響？（2）新型催化劑的活性、穩定性和材料成本指標應如何優化，該優化如何取決于電解槽的應用？作者說明了如何通過PEM電解槽衍生的H₂需求來合理化催化劑材料稀缺性問題。作者進一步討論了PEM催化劑的多樣化，特別是通過利用替代貴金屬或非貴金屬，如何在降低資本成本的同時降低材料稀缺的風險。

然后，作者應用H₂(LCOH)分析的平準化成本，在不同的PEM電解槽操作制度下，為新型催化劑（例如非貴金屬催化劑）建立成本驅動的性能指標。作者建議將該LCOH模型用作指導和評估未來催化劑開發的骨架。此外，我們還分析了催化劑資本成本和催化劑活性在一系列操作條件（即容量系數、電價）下的平衡。本文提出的骨架是確定貴金屬和非貴金屬催化劑性能目標（即活性、穩定性、材料成本）的第一步，該目標是PEM電解槽運行條件的函數。

Evaluating the Case for Reduced Precious Metal Catalysts in Proton Exchange Membrane Electrolyzers. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01869.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01869.

6. Nat. Commun.：預先定位孤立原子制備吡咯-N₄型單原子催化劑的通用策略

單原子催化劑（SACs）因其優越的催化性能在許多領域得到了廣泛應用。由于單原子位點的獨特性質，利用單原子作為催化劑合成SACs具有廣闊的應用前景。基于此，加拿大西安大略大學孫學良教授、清華大學李雋教授、南方科技大學谷猛副教授和加拿大同步輻射光源線站陳寧研究員（共同通訊作者）等人報道了一種利用Pt₁原子作為催化劑合成了Co₁ SAC。作者首先通過使用負載在N摻雜碳納米片上的Pt單原子作為催化劑（Pt₁/NCNS），利用原子層沉積（ALD）技術合成了Co SAC來驗證該策略。

X射線吸收光譜（XAS）結果顯示單個分散的Co₁原子。正如XAS和高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）所證實的那樣，在Co沉積后Pt₁原子仍是原子分散的。此外，作者還表明這種合成策略是通用的，也可以很容易地擴展到合成Fe和Ni SACs。X射線吸收近邊結構（XANES）模擬和擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）分析結果表明，所制備的Co、Fe和Ni SACs為M₁-吡咯-N₄結構（M=Fe, Co和Ni)。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明Pt₁原子促進Co(Cp)₂離解成CoCp和Cp碎片。Co(Cp)產物通過強化學吸附進一步沉積在基材上，從而導致更高的金屬負載和Co₁原子的形成。這些SACs在析氫反應（HER）和析氧反應（OER）下進行了評估，通過原位XAS研究揭示了單原子位點的性質。在析氧反應（OER）中， Ni₁Pt₁/NCNS催化劑顯示出比Fe和Co SACs對應物更好的催化活性，與DFT預測非常吻合。這些新發現將SACs的應用領域擴展到催化制備方法，為先進SACs的合理設計提供了可能。

A general strategy for preparing pyrrolic-N₄ type single-atom catalysts via pre-located isolated atoms. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-27143-5.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-27143-5.

7. Appl. Catal. B Environ.：甲烷高效化學循環-氧化偶聯的氧載體催化劑

化學循環概念為本質安全和高效的甲烷氧化偶聯（CL-OCM）工藝鋪平了道路，因為它允許反應通過在兩個反應器中重復還原-氧化循環進行。它需要一種具有足夠高選擇性甲烷（CH₄）轉化晶格氧承載能力的突破性催化劑，但還面臨著巨大的挑戰。基于此，華東師范大學路勇教授（通訊作者）等人報道了一種利用高效CL-OCM工藝，通過使用Na₂WO₄修飾氧載體FeMnO₃獲得了Na₂WO₄/FeMnO₃高效催化劑。

研究發現，FeMnO₃作為氧載體具有高CH₄轉化晶格載氧能力，但是有利于燃燒。Na₂WO₄的修飾減緩了這種儲存在FeMnO₃中的CH₄轉化晶格氧的演化，從而使制備的催化劑能夠高度選擇性地將CH₄轉化為C₂和C₃產物。使用Na₂WO₄/FeMnO₃催化劑的CL-OCM工藝是通過“FeMnO₃?[MnFe₂O₄ + MnO]”氧化還原循環建立的。

通過實驗測試發現，Na₂WO₄/FeMnO₃催化劑具有良好的循環性能，實現了29.8 g_C2-C3 kg_cat^-1 h^-1的高時空產率。此外，在800 ^oC下具有20% CH₄轉化率和80% C₂-C₃選擇性以及13.5的低催化劑/CH₄重量比。Na₂WO₄修飾使儲存在FeMnO₃中的晶格氧從非選擇性轉變為選擇性，這是由于晶格氧析出的減緩。使用10 g催化劑放大的CL-OCM測試也產生了在使用1 g催化劑的情況下看到的類似結果，驗證了巨大的應用潛力。作者相信這些發現將刺激通過微調儲氧材料來提供更先進的CL-OCM催化劑的嘗試。

An Oxygen Carrier Catalyst Toward Efficient Chemical Looping-oxidative Coupling of Methane. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120948.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120948.

8. Appl. Catal. B Environ.：最高值！揭示Cu/CeO₂催化劑上電催化CO₂還原為CH₄的反應途徑

通過實驗確定電催化還原CO₂的反應機理在銅（Cu）基催化劑上仍然遙不可及，這限制了其向工業化應用的進展。基于此，內蒙古大學曾尚紅教授、劉粉榮副教授和吳進芳副教授（共同通訊作者）等人報道了以Cu/CeO₂催化劑為研究范例，探索了CO₂還原反應（CO₂RR）過程中反應中間體和反應途徑。據所知，在Cu/CeO₂催化劑上直接獲 CO₂RR機制是有限且具有挑戰性的。

作者合成了不同形貌的Cu/CeO₂催化劑，發現納米棒Cu/CeO₂催化劑對CO₂轉化為甲烷（CH₄）表現出高選擇性，對CH₄的法拉第效率（FE）可以達到49.3%，轉化頻率（TOF）約為8000 h^-1，這是已報道的合成CH4中催化劑的周轉頻率最高。

通過詳細研究表明，納米棒Cu/CeO₂具有最大的電化學活性表面積、更高比例的O空位以及更好的CO₂吸附和活化能力，這些化學性質共同促成了其高活性。通過密度泛函理論（DFT）計算表明，在CeO₂中摻雜Cu可以顯著降低*CO₂→*COOH的反應能壘，將反應路徑從*CHOH→*CH₂OH轉變為*CHOH→*CH，有效提高CO₂電還原的催化性能，準原位ATR-FTIR和原位DRIFTS 驗證反應途徑中相關中間體的存在。這些發現表明在理解電催化CO₂還原中Cu/CeO₂催化劑的反應機理方面取得的重要進展。

Unveiling the Reaction Pathway on Cu/CeO₂ Catalyst for Electrocatalytic CO₂ Reduction to CH₄. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120951.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120951.

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