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電子科技康毅進/岳秦AFM: 小角度晶界，高CO2RR活性！金屬Bi (001)用于將CO2轉化為甲酸鹽

二氧化碳(CO₂)的電化學還原用于化學和燃料生產是新能源系統的一個比較熱門的組成部分。具有特定表面的二維鉍已被確定為用于將CO₂轉化為甲酸鹽的高效電催化劑。然而，開發用于可能大規模生產此類Bi材料的可控合成策略仍然極具挑戰性。

近日，電子科技大學康毅進、岳秦等提出了一種可擴展的化學界面限制還原方法，用于將BiOBr (001)納米片拓撲轉化為金屬Bi (001)多孔納米片(PNS)，以實現高效CO₂轉化為甲酸鹽。

由于晶面效應、多孔結構和小角度晶界增強CO₂吸附等特性，合成的Bi PNS對甲酸鹽具有超過95%的高選擇性和72 mA cm^-2的高甲酸鹽部分電流密度，其在-1.4 V_RHE下連續運行10小時，甲酸鹽的電流密度和相應的FE均保持穩定。

值得注意的是，與Bi PNS相比，Bi PNS-240的甲酸鹽部分電流密度顯著降低，證明Bi PNS中的小角度晶界確實能夠提高CO₂到甲酸鹽轉化的活性。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，在具有小角度晶界的Bi (001)上形成*OCHO的自由能僅為+0.07 eV，而Bi (001)的自由能為+0.81 eV。

這些結果證明小角度晶界可以降低*OCHO形成的自由能，這意味著Bi(001)中晶界的存在可以極大地穩定關鍵反應中間體*OCHO。Bi PNS不僅選擇性地暴露(001)表面，而且具有豐富的小角度晶界，很好地解釋了CO₂到甲酸鹽轉化的高活性和選擇性。

Scalable Chemical Interface Confinement Reduction BiOBr to Bismuth Porous Nanosheets for Electroreduction of Carbon Dioxide to Liquid Fuel. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107182

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