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柴永明/董斌Appl. Catal. B.: 超穩定！超細RuP2在1 A cm-2下穩定高效析氫

電解水已成為提供高附加值和高純度氫氣零碳排放的新方法。目前，鉑(Pt)貴基材料是性能最好的基準(析氫反應)HER催化劑，其吸氫吉布斯自由能接近于零。然而，它們的應用受到稀缺性和高成本的嚴重限制，這迫使材料科學家尋找相對低成本和高性能的電催化劑。

基于此，中國石油大學(華東)柴永明、董斌等通過將氧橋聯的[WO₄]四面體摻入乙二胺四乙酸 (EDTA)-三聚氰胺甲醛(MF)配體中，合成了均勻且高密度的W摻雜超小RuP₂(W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC)。

EDTA-MF顯示出強烈的金屬-載體相互作用，這有利于實現最佳分散、最高Ru產率和催化劑高HER活性。另外，W原子調節局部電子結構和配位環境，導致更快的質子供應和氫釋放，因此W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC在酸性和堿性條件下，電流密度為10 mA cm^-2時的HER過電位分別為27 mV和66 mV。

值得注意的是，W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC具有優異的穩定性，在堿性條件下，階段性500 mA cm^-2-1000 mA cm^-2電流密度下持續運行1000小時，在酸性條件下1000 mA cm^-2下連續運行約300小時，這是因為EDTA-MF和金屬-O位點穩定了RuP₂納米團簇。

實驗和理論結果表明，W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC優異的HER性能歸結為以下原因：

1.EDTA和 MF配體協同促進分散和高產量的超細RuP₂物種，導致W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC具有豐富的活性位點；

2.利用[WO₄]可以將W摻雜到RuP₂晶格中，導致電子傳輸速度加快，水離解速度加快，ΔG_H*降低；誘導的金屬-O位點充當弱配體以防止催化劑團聚；

3.與原位生成的超薄碳基體相結合的金屬活性物質增強了催化劑導電性和電化學表面積，這保證了非均相催化體系中活性RuP₂中心和傳質的可及性的優化；

4.EDTA-MF網絡和WO簇大大降低了W_0.05-RuP₂@C₃N₄-NC的團聚傾向，保證了催化劑運行時超強穩定性。

High-Density Ultrafine RuP₂ with Strong Catalyst-Support Interaction Driven by Dual-Ligand and Tungsten-Oxygen Sites for Hydrogen Evolution at 1 A cm^-2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120917

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