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迄今為止，PEMFC仍然依賴于Pt基催化劑，因為與其他金屬基催化劑相比，它們的氧還原反應(ORR)的氧結合能適中。在Pt基合金結構中，由于電化學活性表面積的增加，非Pt金屬成分的選擇性浸出(稱為“脫合金”)可提高反應期間的催化活性。這表明在Pt基合金結構中，電化學刺激引起結構變化，非Pt組分在決定催化性能方面起著重要作用。

近日，韓國科學技術研究院(KIST)Sung Jong Yoo、全北國立大學Pil Kim等通過電化學活化法制備了高活性和耐用的Pd@Cu@Pt核殼催化劑用于酸性ORR，并闡明了性能改進與重復電位循環之間的相關性，性能超出了簡單的脫合金效果。

在沒有任何添加劑的條件下，僅使用金屬前體通過電化學銅沉積、電偶置換和氫氣介導的Pt沉積制備Pd@Cu@Pt催化劑。最重要的是，電化學活化前后Pd@Cu @Pt的Pt質量歸一化活性分別為1.23 A mg^-1_Pt和2.51 A mg^-1_Pt，電化學活化后比商業Pt/C(0.33 A mg^-1_Pt)高7.6倍。

除了與商業Pt/C相比，Pd@Cu@Pt-EA的質量活性優于其他最先進的Pd和Pt基電催化劑。通過同步加速器XPS分析，電化學活化后的性能增強歸因于通過原子重排在Pd@Cu@Pt中形成亞表面PtCu合金。

另外，同步加速器XAS通過闡述白線強度和原子配位進一步證明了PtCu的存在。Pd@Cu@Pt-EA表現出很高的耐用性(Pt質量歸一化活性：2.62 A mg^-1_Pt)，這歸因于Pd而非Cu的犧牲溶解，從而在惡劣的電化學條件下保持PtCu結構。

DFT計算證實了實驗結果，表明表面和亞表面上的局部PtCu形成是熱力學有利的過程，并且Pd的優先溶解是Pd@Cu@Pt具有優異耐久性的原因。因此，本研究的實驗和計算結果為通過簡單、綠色的合成方法制備高活性和耐用的ORR催化劑提供了技術指導，并闡明了在電化學條件下催化劑模型的活性和耐久性增強的根源。

Atomic Rearrangement in Core-Shell Catalysts Induced by Electrochemical Activation for Favorable Oxygen Reduction in Acid Electrolytes. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03879

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ACS Catal.: 電化學活化構建核與殼，誘導原子重排以促進酸性ORR

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