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華科譚必恩/王鏡毓Small: 超交聯聚合物，牽TiO2又拉Pd：Pd-HCPs-TiO2實現高效光催化還原CO2為CH4

將CO₂光催化還原為有價值的燃料成為一種有前途的策略，可以有效地以化學形式儲存豐富且可持續的太陽能。另外，對光催化劑進行金屬沉積是克服快速e^–/h⁺復合以提高光催化性能的一種有前途的方法。然而，由于光催化劑表面嚴重的聚集和大的未連通區域，限制了現有用于沉積金屬顆粒的策略的發展。

近日，華中科技大學譚必恩、王鏡毓等通過原位編織策略，使用功能化石墨烯(FG)骨架在TiO₂表面構建超交聯聚合物(HCPs)，并在HCPs表面上均勻分散超細Pd納米粒子(Pd-HCPs-TiO₂)，以實現高效光催化CO₂還原為CH₄。

研究人員通過Friedel-Crafts反應將苯基官能化的TiO₂直接接枝到HCPs表面，苯基可以作為TiO₂和HCP之間的連接劑。特別是，引入了N-雜環卡賓(NHC)與苯基官能化的TiO₂超交聯以形成含N HCP改性的TiO₂(HN-TiO₂)的結構單元。

還有就是，將N雜原子摻入HCPs骨架可以作為錨定Pd助催化劑的捕獲位點，這有利于超細Pd NPs的分散并防止反應過程中形成聚集。最后，由于從TiO₂捕獲電子的能力和適當的CO₂吸附自由能，Pd NPs在HN-TiO₂表面上的均勻分布可能有利于將CO₂還原為CH₄。

因此，具有1.8 wt% Pd的Pd-HN-TiO₂表現出優異的光催化CO₂轉化效率。具體而言，在光照下優化的Pd-HN-TiO₂具有237.4 μmol g^-1 h^-1的高CH₄生產速率和超過99.9%的CH₄選擇性。

這項工作提出了一種構建設計良好的Pd-HN-TiO₂復合結構的簡便策略，該策略旨在通過在TiO₂表面接枝NHC基HCP以錨定超細Pd NPs和提高光催化性能和CH₄生產選擇性，并擴大CO₂吸收能力。

Grafting Hypercrosslinked Polymers on TiO₂ Surface for Anchoring Ultrafine Pd Nanoparticles: Dramatically Enhanced Efficiency and Selectivity toward Photocatalytic Reduction of CO₂ to CH₄. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105083

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