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1. Angew. Chem. Int. Ed.：氮摻雜碳上原子分散的Se位點助力高效電催化ORR

單原子催化劑（SACs）因其獨特的電子結構和最大的原子利用率而受到廣泛關注，并且表現出高效的催化活性。基于此，天津大學韓曉鵬研究員（通訊作者）等人報道了一種簡單的高溫還原策略（HTR）制備MOF衍生的氮摻雜碳（NC）上的非金屬Se單原子催化劑（Se SAs@NC），用于電催化氧還原反應（ORR）。

為了研究還原溫度對Se負載的影響，作者選取了3種溫度（500 ℃、900 ℃和1000 ℃），并分別記為Se@NC-500、Se@NC-900和Se@NC-1000。其中，Se@NC-1000表現出0.85 V的高ORR半波電位和5.53 mA cm^-2的高電流密度，可與商用Pt/C相媲美。此外，基于Se@NC-1000的Zn-空氣電池具有長期耐用性和高放電功率密度。

通過密度函數理論（DFT）計算表明，Se原子的引入可以作為有效的催化位點并顯著降低ORR的自由能壘。其中，二氧化硒（SeO₂）在高溫下被NC還原為Se，并部分錨定形成C-Se-C鍵。因此，所制備得Se SAs@NC催化劑表現出優異的ORR活性和穩定性，甚至超過了最先進的貴金屬催化劑和許多已前報道的納米催化劑。該工作展示了利用無金屬單原子材料進行高效電催化的前景，同時為制備非金屬SACs材料提供了一種新穎、簡便和實用的策略。

Atomically Dispersed Selenium Sites on Nitrogen-doped Carbon for Efficient Electrocatalytic Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114441.

https://doi.org/10.1002/anie.202114441.

2. Angew. Chem. Int. Ed.：卟啉基COF中加入CO₂電還原輔助物實現調節整體形態和提升性能

為了探索高效CO₂電還原中的共價有機框架（COF），迫切需要能夠同時調節形態和提高電還原性能的策略。基于此，南京師范大學蘭亞乾教授和陳宜法副教授（共同通訊作者）等人報道了一種基于功能化剝離劑的策略，同時將大塊COF修飾并剝離成功大尺寸（~1.0 μm）和超薄（~3.8 nm）納米薄片（Cu-Tph-COF-Dct），并研究其CO₂電還原性能。

作者利用功能化剝離劑（2, 4-diamino-6-cholo-1, 3, 5-triazine, 簡稱Dct）作為CO₂還原助劑，用于CO₂RR催化劑的多米諾形貌調節和性能提升，其中含有三嗪和氨基固定化Dct可以加強CO₂的吸收/活化，穩定活性中間體并促進CO的產生，從而富集Cu活性位點周圍的CO濃度。

通過實驗測試發現，優化后由順序的銅卟啉和Dct催化單元組成的COF系統，在-0.90 V下實現了甲烷的法拉第效率（FE）約為80%，電流密度為-220.0 mA cm^-2，與裸COF提高了近一倍，優于大多數已報道的Cu基電催化劑。此外，通過密度泛函理論（DFT）計算系統地研究了Dct作為CO₂還原助劑的重要作用和詳細的催化機制。該工作不僅提出了基于COF的電催化劑的分子功能化和剝離概念，而且還為電催化CO₂RR及其他方面的碳氫化合物生成和催化劑優化提供了直觀的理解。

Imparting CO₂ Electroreduction Auxiliary for Integrated Morphology Tuning and Performance Boosting in a Porphyrin-based Covalent Organic Framework. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114648.

https://doi.org/10.1002/anie.202114648.

3. Adv. Funct. Mater.：Se沉積調控Co₄N納米線陣列的表面電子結構助力高效HER

將非金屬雜原子引入主體材料晶格是調節電催化劑表面電子結構以提高其電催化性能的常用方法。然而，雜原子的摻入不可避免地會引發晶格應變和空位，從而導致主體材料結構的巨大變化。在這種情況下，在苛刻的堿性介質中，摻雜催化劑在催化過程中容易發生重構，這阻礙了對催化劑結構與催化性能之間的關系的理解。基于此，安徽大學徐坤教授和濟南大學李村成教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡便的表面硒（Se）修飾策略，并利用該策略構建了Se-Co₄N，用于增強氮化鈷（Co₄N）納米線陣列的堿性析氫反應（HER）催化活性。

通過X射線衍射（XRD）圖、X射線光電子能譜（XPS）、高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）和擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）曲線擬合分析表明，通過使用一種新的低溫Se升華方法，在表面引入Se原子以優化Co₄N的表面電子結構，而且體相結構沒有明顯變化。此外，密度泛函理論（DFT）計算結果還顯示了其內在催化活性的增強，證實了Se表面修飾對HER表面電子優化的重要作用。

得益于Se表面改性的效果，對比原始Co₄N，Se-Co₄N納米線陣列電極在堿性介質中的電催化HER活性提高了近6.5倍。該工作為能量儲存和轉換領域的先進電催化劑的設計提供了新的指導。

Surface Electronic Structure Modulation of Cobalt Nitride Nanowire Arrays via Selenium Deposition for Efficient Hydrogen Evolution. Adv. Funct.Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202109792.

https://doi.org/10.1002/adfm.202109792.

4. Sci. Adv.：Zn-Ln雙原子催化劑調控CO/H₂比值助力電化學還原CO₂

電化學CO₂還原（CO₂RR）制備高附加值液體燃料是一種極具吸引力的碳中性回收方法，尤其是對合成氣（CO/H₂）的回收。然而，目前的策略存在法拉第效率（FE）、選擇性和對產品比例的可控性較差的問題。基于此，南開大學杜亞平教授和香港理工大學黃勃龍教授（共同通訊作者）等人報道了通過浸漬和退火在氮化碳（CN）納米片上合成了一系列單原子和雙原子催化劑，并利用像差校正高角環形暗場掃描透射電子顯微鏡法（AC HAADF-STEM）圖進行了證實。

在本文中，作者通過調節鋅（Zn）和鑭（La）單原子位點的數量用于CO₂RR，可以得到具有不同CO和H₂比例的合成氣。值得需注意的是，ZnLa-1/CN雙原子催化劑在較寬的電位范圍內（-1.6~1.3 V）下用于CO₂RR，可以生成CO/H₂比值為0.5的合成氣，有利于合成甲醇和費托反應。在eCRR過程中，合成氣是主要產品，CO和H₂的總FE接近80%。對于CO/H₂比值為1：2時，ZnLa-1/CN催化劑可以達到2.5 mA/cm²的電流密度，在0.1 M KHCO₃中的CO FE為25.99%，高于許多報道。并且在經過長時間的電化學反應后，FE（CO）幾乎保持不變。

通過電化學測試結果表明，Zn和La單原子位點分別傾向于生成CO和H₂。此外，作者通過密度泛函理論（DFT）計算研究了Zn和La原子錨定引起的電子結構調制，揭示了不同Zn: La比值是調節最終合成氣CO/H₂比值的關鍵因素，其中Zn位點主要促進CO₂的吸附，La位點促進H₂的形成。ZnLa-1/CN的富電子特性不僅保證了強的電子轉移，而且保證了合成氣的高FE。該工作為實現低成本、高效率的合成合成氣電催化劑的廣泛工業應用提供了一種很有前途的設計策略。

Tunable CO/H₂ ratios of electrochemical reduction of CO₂ through the Zn-Ln dual atomic catalysts. Sci. Adv., 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abl4915.

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.abl4915.

5. Nat. Commun.：耐用且全pH值的自支撐MoC-Mo₂C異質結電極助力高效HER

高效的水電解槽受到缺乏低成本和地球上豐富的析氫反應（HER）催化劑的限制，而這些催化劑可以在工業條件下運行，并通過簡單的工藝制備。基于此，武漢大學汪的華教授、郭宇錚教授和尹華意（共同通訊作者）等人報道了以CO₂作為原料，通過一步電碳化方法制備了一種自支撐MoC-Mo₂C催化電極。在本文中，作者在熔融碳酸鹽中的鉬（Mo）片上制備了自支撐MoC-Mo₂C異質結催化層，其中CO₂電化學還原為C，同時與Mo基底反應形成多孔MoC-Mo₂C異質結催化層。

不同于使用惰性基底的傳統方法不，熔融碳酸鹽電解采用參與碳化物層形成的活性基底（例如Mo），從而確保Mo基底和電解MoC-Mo₂C異質結層之間的牢固連接。因此，一步制備的電解MoC-Mo₂C異質結層足夠堅固，能夠在500 mA cm^-2的高電流密度下，在酸性（256 mA，62 mV dec^-1）和堿性（292 mA，59 mV dec^-1）溶液中，以及在約70 ℃的工業操作溫度下，存活超過2400 h的長期壽命。

通過密度泛函理論（DFT）計算發現，由于其具有自立親水性多孔表面，固有機械強度和自生長MoC（001）-Mo₂C（101）異質結，在酸性條件下ΔGH*值為-0.13 eV，在堿性溶液中水離解的勢壘為1.15 eV。通過大型電極（3 cm×11.5 cm）的制備證明了可以擴大該工藝，以制備具有合理設計結構、可調成分和良好性能的各種碳化物電極。此外，DFT的電子結構計算揭示了MoC-Mo₂C異質結增強HER性能的潛在機制。熔融碳酸鹽電解被證明是調整表面親水性（接觸角約為32^o）、催化層組成以及表面微觀形貌的有效表面工程方法。總之，實驗和理論研究都證實了電解MoC-Mo₂C異質結是在模擬工業操作條件下生產氫氣的一種有希望的低成本催化劑。

A durable and pH-universal self-standing MoC-Mo₂C heterojunction electrode for efficient hydrogen evolution reaction. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1002/advs.202103567.

https://doi.org/10.1002/advs.202103567.

6. Appl. Catal. B: Environ.：首次報道！快速、大規模合成超小型不混溶合金負載催化劑

目前，利用簡單的一步法制備載體負載的超小型不混溶合金催化劑是一項無法克服的挑戰。基于此，青島科技大學王磊教授和賴建平教授（共同通訊作者）等人創造性地報道了首次通過無溶劑微波還原法制備了約5 nm的不混溶釕（Ru）基合金納米催化劑（RuRE-rGO NPs，RE=Gd，Er，Yb，La），克服了金屬標準還原電位與氧的高親和力之間的巨大差距。

在本文中，作者采用無溶劑微波熱法合成了常規難以形成的Ru和稀土金屬合金，并將其分散在還原氧化石墨烯（rGO）基底上，以獲得具有大比表面積和超微粒的催化劑。同時，它能在短時間內以克級規模制備、產率高，具有可以大規模生產的可行性。通過實驗測試發現，RuGd-rGO NPs在堿性電催化HER中具有優異的性能，具有低過電位和高轉換頻率（TOF），其中在電流密度為10 mA cm^-2時其過電位（η）僅為12 mV，在電壓為0.1 V時TOF高達30.6 H₂ s^-1，遠優于商用Pt/C，成為最先進的HER電催化劑之一。

即使在高電流測試中，RuGd-rGO NPs也可以在56和108 mV達到500和1000 mA cm^-2的電流密度，完全符合工業級應用的要求。由于引入了具有獨特電子結構的稀土原子，即使在500 h計時電流測試中，催化劑也非常穩定和堅固。通過密度泛函理論（DFT）計算進一步表明，從反應的初始狀態到最終狀態，RuGd-rGO NPs具有較大的放熱能（-1.34 eV），而H₂O的離解能壘相對較低，導致最有可能發生HER。本文所述的微波自還原載體負載的超小型不混溶合金催化劑的合成和應用，對該類催化劑的未來發展具有重要的指導意義。

Rapid and large-scale synthesis of ultra-small immiscible alloy supported catalysts. Appl. Catal. B: Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120916.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120916.

7. Small：軸向第五配位優化不對稱N, S配位Fe單原子的微環境助力高效ORR

單原子催化劑（SACs）是氧還原反應（ORR）的一種有效的候選催化劑。SACs的催化性能主要取決于單金屬位點周圍的微環境。SACs的微環境工程和對結構-活性關系的理解是至關重要的，但目前仍然具有挑戰性。基于此，南昌大學陳義旺教授和袁凱教授、上海交通大學莊小東研究員（共同通訊作者）等人報道了一種自犧牲的策略來合成不對稱的N, S配位單原子Fe，其軸向第五羥基（OH）配位（Fe-N₃S₁OH）嵌入在N, S共摻多孔碳納米球（Fe-N/S-C）中。這種獨特的五配位微環境是由尖端技術輔助系統模擬所確定的。

通過像差校正透射電子顯微鏡和X射線吸收精細結構分析表明，原子分散的Fe原子以五配位的Fe-N₃S₁OH物種存在，即單個Fe原子與三個N原子、一個S原子和一個軸向OH基團配位。得益于Fe-N₃S₁OH的獨特結構，具有固有的高活性、大比表面積（2539 m² g^-1）以提供足夠的活性位點暴露，以及用于快速離子/質量傳輸的互連分層多孔結構，所制備的Fe-N/S-C表現出優異的性能ORR的催化活性。因此，與基準Pt/C相比，Fe-N/S-C在穩定性和耐甲醇性方面表現出更正的0.882 V半波電位。

此外，密度泛函理論（DFT）計算證實了Fe-N₃S₁OH中的軸向OH可以優化Fe中心的3d軌道，以加強O₂吸附并增強Fe位點上的O₂活化，從而降低ORR屏障，加快ORR動力學。此外，含Fe-N/S-C的H₂-O₂燃料電池的峰值功率密度高達512 mW cm^-2，而基于Fe-N/S-C的鋅-空氣電池在液態和柔性全固態下的峰值功率密度分別為203和49 mW cm^-2。該研究為從根本上理解不對稱平面單原子金屬位點電催化中的軸向五配位提供了一個新的平臺。

Optimizing Microenvironment of Asymmetric N, S-Coordinated Single-Atom Fe via Axial Fifth Coordination toward Efficient Oxygen Electroreduction. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202105387.

https://doi.org/10.1002/smll.202105387.

8. ACS Catal.：可持續氧化物電催化劑助力HER和OER

開發高效、穩定且經濟的析氧反應（OER）和析氫反應（HER）電催化劑是水電解的關鍵。此外，OER是太陽能利用、可再充電金屬-空氣電池和再生燃料電池的關鍵過程。然而，該反應是一個多步驟的四電子轉移過程，活化能較高。同時，IrO₂、RuO₂等傳統OER催化劑成本高，阻礙了其實際應用。基于此，美國路易斯維爾大學Farshid Ramezanipour（通訊作者）等人報道了一種基于地球含量豐富的金屬的水分解電催化劑。作者采用實驗和計算兩種方法對鈣鈦礦氧化物催化劑CaSrFe_0.75Co_0.75Mn_0.5O_6-δ（CSFCM）進行了研究。

通過研究發現，CSFCM催化劑展示了一系列特性，主要有以下優異性能：（1）在電流密度為10 mA cm^-2下具有非常高的OER活性，過電位（η）僅為0.19 V；（2）在進行1000次催化循環后，CSFCM催化劑仍具有高穩定性；（3）在酸性和堿性條件下，該催化劑能有效的催化HER；（4）作為單相塊體材料的催化活性，無需任何額外加工、多組分復合制備或納米制造。

通過使用密度泛函理論（DFT）計算，作者發現實驗觀察到的OER活性與e_g的自由載流子的數量相關，除e_g軌道占有率外，還可以用作描述符，以進一步調整氧化物鈣鈦礦的性能電催化劑。因此，CSFCM的催化活性是固有的，使其成為未來電催化參數研究的良好基準化合物。該工作還強調了系統結構設計對電催化活性的影響。

Sustainable Oxide Electrocatalyst for Hydrogen- and Oxygen-Evolution Reactions. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03196.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03196.

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