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畢迎普/呂功煊/丑凌軍Nat. Commun.: 簡單N摻雜,有效提高BiVO4光陽極的OER活性和穩定性

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光電化學(PEC)水分解被認為是將太陽光轉化為氫能的有前途的策略。為了實現其實際應用,設計和制造具有足夠光吸收、有效電荷分離和高表面反應性的半導體光陽極是必需的。
近日,中國科學院蘭州化學物理研究所畢迎普呂功煊丑凌軍等將非金屬氮原子摻入NiFeOx催化劑(N:NiFeOx)以合理調整電子結構,并利用N:NiFeOx修飾BiVO4光陽極(BiVO4/N:NiFeOx)以提高其析氧活性和穩定性。
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實驗分析和理論計算表明,摻雜N后,NiFeOx催化劑中的O位點被N原子部分取代,由于N原子的電負性相對較低,這促進了Fe位點和Ni位點的電子富集。
此外,Ni位點會向BiVO4表面的V位點提供電子,這可以有效地抑制V5+溶解并提高PEC水氧化的穩定性。同時,Fe位點增強的空穴吸引能力顯著促進了催化劑的析氧活性。
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實驗結果表明,BiVO4/N:NiFeOx光陽極在1.23 VRHE(AM 1.5 G,100 mW cm-2)下表現出6.4 mA cm-2的出色光電流密度,同時增強了PEC穩定性。
另外,在360 nm波長下,BiVO4/N:NiFeOx光陽極的IPCE值可以達到93%,遠高于BiVO4(8%)和BiVO4/NiFeOx(54%);照射3小時后,BiVO4/N:NiFeOx光陽極上的平均法拉第效率達到95%。這項工作為構建高效穩定的OER催化劑以制造高效PEC器件提供了新的見解。
Nitrogen-Incorporation Activates NiFeOx Catalysts for Efficiently Boosting Oxygen Evolution Activity and Stability of BiVO4 Photoanodes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27299-0

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