考慮到僅由CO2和H2O作為反應物的電催化CO2還原反應(CO2RR)的產品種類有限,希望通過引入提供元素多樣性的額外反應物來擴大產品范圍。從理論上講,將含有無機雜原子的反應物整合到電催化CO2還原中,可以實現有價值產品的可持續合成,例如有機氮化合物,其應用廣泛,但是通常依賴于能源密集型和依賴化石燃料的Haber-Bosch工藝產生的NH3進行工業規模生產。基于此,美國耶魯大學王海梁教授(通訊作者)等人報道了他們從反應性、催化作用和機理三個方面綜述了氮(N)-偶聯CO2電還原的研究進展。首先,作者綜述了CO2和不同氮前體(包括NO3–、NO2–、N2)電化學合成尿素的研究進展。作者關注的是能夠催化該反應的各種材料以及仍在爭論中的潛在反應機理。然后,作者討論了NH3集成電催化CO還原合成乙酰胺的反應。該反應是由銅(Cu)基催化劑實現的,銅(Cu)基催化劑可以在CO還原過程中有效地建立C-C鍵。其次,作者介紹了電化學CO2和NO3–共還原生成脂肪族胺的最新進展。這些反應由酞菁鈷(CoPc)或銅等催化劑實現,而這些催化劑可以將CO2還原為醛。最后,作者總結了N-集成電催化CO2還原合成有機氮化合物的前景,重點介紹了如何通過理解反應機理來擴大反應范圍和提高產品收率。Accessing Organonitrogen Compounds via C-N Coupling in Electrocatalytic CO2 Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c10714.https://doi.org/10.1021/jacs.1c10714.