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深大Appl. Catal. B.: Fe配位，Co橋聯(lián)，硒化物分解水不再難！

電化學(xué)(EC)和光電化學(xué)(PEC)水分解包括析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)，其可再生能源轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù)的最有利的方法。然而，陰極(HER)和陽極(OER)反應(yīng)的緩慢動力學(xué)導(dǎo)致了巨大的能量損失，嚴(yán)重阻礙了水電解綠色技術(shù)的商業(yè)應(yīng)用。因此，開發(fā)同時對OER和HER均具有活性以用于整體水分解的雙功能催化劑至關(guān)重要。

近日，深圳大學(xué)Ghulam Yasin(趙偉)團(tuán)隊(duì)將陽離子摻入Fe²⁺/³⁺/Co²⁺物種制成硒化物納米棒(Fe@Co/Se₂-NRs)，以實(shí)現(xiàn)高效光/電化學(xué)水分解。

研究人員使用金屬鹽作為陽離子源，通過原位水熱協(xié)調(diào)自模板策略制備出Fe@Co/Se₂-NRs，由于Fe陽離子配位和Co橋聯(lián)的強(qiáng)耦合，避免了納米棒的團(tuán)聚，并且由于金屬原子和硒化物之間的彈性電子界面關(guān)系，可以觸發(fā)有效的整體水分解。

另外，XPS、EXAFS和DFT計(jì)算研究表明，陽離子和硒化物之間存在強(qiáng)的電子調(diào)制和橋接，這有利于提高反應(yīng)中間體的吸附能。

因此，這種新型Fe配位Co橋聯(lián)硒化物納米棒催化劑(Fe@Co/Se₂-NRs)對HER(10 mA cm^-2，78 mV)和OER(10 mA cm^-2，200 mV)均表現(xiàn)出出色的催化性能。

另外，當(dāng)Fe@Co/Se₂-NRs催化劑用作整個EC-水分解的陰極/陽極反應(yīng)時，僅需1.51 V的電池電壓就能達(dá)到10 mA cm^-2電流密度。Fe@Co/Se₂-NRs催化劑與用于PEC水分解的硅光伏電池相結(jié)合，能夠連續(xù)運(yùn)行約3天，太陽能-氫氣的轉(zhuǎn)化效率約為7.0%。

該項(xiàng)工作所提到的金屬陽離子摻雜方法也可以應(yīng)用于其他硫?qū)僭鼗飶?fù)合材料以防止團(tuán)聚并引起顯著的電子調(diào)制，從而實(shí)現(xiàn)低成本催化劑在各種能源技術(shù)中的應(yīng)用。

Iron-Cation-Coordinated Cobalt-Bridged-Selenides Nanorods for Highly Efficient Photo/Electrochemical Water Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120987

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