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將雜原子嵌入聚合物材料的主要骨架已成為定制其結構和改善其性能的有效工具。然而，由于雜原子摻雜條件相對苛刻，在共價有機框架（COFs）中很少被探索。

基于此，上海交通大學張帆研究員（通訊作者）等人報了通過三甲基取代的吡喃鹽與三元芳醛的羥醛縮合，獲得了具有亞乙烯基鍵的二維氧鎓嵌入COF，并通過在氨處理下用氮原子原位點替換氧鎓離子進一步轉化為中性吡啶核COFs。

作者利用市售單體2, 4, 6-三甲基吡喃基四氟硼酸酯和三位芳香醛衍生物1, 3, 5-三-（4-甲酰基-聯苯基-4-基）三嗪進行羥醛縮合。在有機質子酸催化劑存在下，吡喃的芳基甲基能夠使芳香醛的甲酰基發生親核攻擊，然后進一步脫水形成乙烯鍵。

所制備的得離子型吡啶鎓-核COF用作起始材料，并通過氨進行親核攻擊以定量轉化吡啶鎓環并得到相應的吡啶-核COF，同時保留其基本拓撲結構、結晶度和永久孔隙率。通過Zeta電位、FT-IR、XPS和元素分析等表征手段驗證了轉化的成功。

兩種COFs的結晶度和孔隙率分別通過其XRD圖譜和氮氣吸附等溫線顯示，在垂直堆疊的2D層排列中顯示蜂窩狀晶格，表面積約為500 m² g^-1。

兩種COF在概念上彼此等電子，這意味著它們具有相似的幾何結構，但電子結構顯著不同，如UV-vis DRS和UPS分析所示。

因此，可見光刺激的多組分有機轉化通過不同的反應機制實現。這些結果展示了一種控制良好的雜原子嵌入方法，用于構建具有高度可調性質的長距離有序結構。

Heteroatom-Embedded Approach to Vinylene-Linked Covalent Organic Frameworks with Isoelectronic Structures for Photoredox Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202111627.

https://doi.org/10.1002/anie.202111627.

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上交張帆Angew.：含雜原子嵌段的乙烯鍵等電子結構COFs用于光催化氧化還原

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