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8篇催化頂刊：Angew.、AFM、Small、Appl. Catal. B.、Chem. Eng. J.等

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1. Angew.: 計算加實驗：優化Ru位點上的氫鍵以實現RuCo ANSs高效堿性HER
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釕(Ru)基催化劑具有優異的的性能和較低的成本，這導致其成為在堿性析氫反應(HER)中替代鉑(Pt)的候選催化劑。然而，Ru位點處的氫結合(Ru-H)限制了釕(Ru)基催化劑的HER活性和實際應用?；诖?，慕尼黑大學Emiliano Cortes團隊通過快速共沉淀和電化學還原法制備了RuCo合金納米片(RuCo ANSs)，以探究Ru-H鍵中Ru和H之間的相互作用。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，Ru-H結合能的本質是 Ru的4dz2軌道和H的1s軌道之間的強相互作用。同時，Ru位點和載體(Co和Ni)之間的電荷轉移導致Ru的4dz2帶中心的適當向下移動，導致RuCo體系中H*的吉布斯自由能為0.022 eV，與純Ru體系中的0.133 eV相比大大降低。另外，結構表征表明，Ru原子作為具有平面對稱和Z方向不對稱配位結構的孤立活性位點嵌入Co襯底中，獲得了最佳的4dz2調控電子結構。
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更重要的是，氫傳感器和程序升溫脫附(TPD)測試表明，與純Ru納米粒子相比，RuCo ANS 中的Ru-H相互作用增強。因此，在1 M KOH中，優化的RuCo ANSs在10 mA cm-2電流密度下具有10 mV的超低過電位，Tafel斜率為20.6 mV dec-1，性能優于商用Pt/C；RuCo ANSs在100 mV處的TOF為8.52 s-1，遠高于商用Ru/C。綜上，這項工作為通過優化活性位點的金屬-H結合能來促進堿性HER提供了新的見解，同時也推動了與氫反應相關的高效催化劑的發展。
Optimizing Hydrogen Binding on Ru Sites with RuCo Alloy Nanosheets for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113664
2. Angew.: 獨特“球中球”，性能不用愁。雙功能Co-SAC/RuO2用于高效穩定HER和OER
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電化學水分解產氫是一種方便且具有優異前景的技術方法。但是由于HER和OER緩慢的動力學以及復雜的電子轉移過程，嚴重阻礙了電化學水分解系統的大規模應用。因此，開發用于析氫反應(HER)和析氧反應(OER)的高活性和穩定的雙功能貴金屬基電催化劑是清潔和可再生能源的關鍵。近日，清華大學陳晨團隊通過一鍋法成功制備了一種包含在RuO2球中的Co單原子催化劑(Co-SAC/RuO2)，并將其用于高效穩定HER和OER。
8篇催化頂刊：Angew.、AFM、Small、Appl. Catal. B.、Chem. Eng. J.等
8篇催化頂刊：Angew.、AFM、Small、Appl. Catal. B.、Chem. Eng. J.等8篇催化頂刊：Angew.、AFM、Small、Appl. Catal. B.、Chem. Eng. J.等
Co單原子被包裹到RuO2球中，這種獨特的結構導致Co單原子修飾了周圍Ru原子的電子結構，從而顯著提高電催化活性。所制備的Co-SAC/RuO2具有優異的HER和OERE性能。在0.5 M H2SO4中，Co-SAC/RuO2在10 mA cm-2電流密度下的HER過電位低至45 mV；其在1.0 M KOH溶液中，10 mA cm-2電流密度下的OER過電位為200 mV。更重要的是，Co-SAC/RuO2還具有優異的持久穩定性，連續運行20小時而沒有發生明顯的性能變化。
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試驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，與RuO2相比，摻入Co單原子后，Co-SAC/RuO2的HER和OER的能壘都降低。同時，摻入Co單原子不僅可以提高RuO2在堿性條件下進行OER的穩定性，而且顯著提高了其在酸性條件下的HER活性。該項工作為在貴金屬基納米材料中加入過渡金屬單原子提供更深入的見解，并且為設計出更出色的電催化劑提供了思路。
Cobalt Single Atom Incorporated in Ruthenium Oxide Sphere: A Robust Bifunctional Electrocatalyst for HER and OER. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114951
3. AFM: 小角度晶界，高CO2RR活性！金屬Bi (001)用于將CO2轉化為甲酸鹽
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二氧化碳(CO2)的電化學還原用于化學和燃料生產是新能源系統的一個比較熱門的組成部分。具有特定表面的二維鉍已被確定為用于將CO2轉化為甲酸鹽的高效電催化劑。然而，開發用于可能大規模生產此類Bi材料的可控合成策略仍然極具挑戰性。近日，電子科技大學康毅進、岳秦等提出了一種可擴展的化學界面限制還原方法，用于將BiOBr (001)納米片拓撲轉化為金屬Bi (001)多孔納米片(PNS)，以實現高效CO2轉化為甲酸鹽。
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由于晶面效應、多孔結構和小角度晶界增強CO2吸附等特性，合成的Bi PNS對甲酸鹽具有超過95%的高選擇性和72 mA cm-2的高甲酸鹽部分電流密度，其在-1.4 VRHE下連續運行10小時，甲酸鹽的電流密度和相應的FE均保持穩定。值得注意的是，與Bi PNS相比，Bi PNS-240的甲酸鹽部分電流密度顯著降低，證明Bi PNS中的小角度晶界確實能夠提高CO2到甲酸鹽轉化的活性。
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實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，在具有小角度晶界的Bi (001)上形成*OCHO的自由能僅為+0.07 eV，而Bi (001)的自由能為+0.81 eV。這些結果證明小角度晶界可以降低*OCHO形成的自由能，這意味著Bi(001)中晶界的存在可以極大地穩定關鍵反應中間體*OCHO。Bi PNS不僅選擇性地暴露(001)表面，而且具有豐富的小角度晶界，很好地解釋了CO2到甲酸鹽轉化的高活性和選擇性。
Scalable Chemical Interface Confinement Reduction BiOBr to Bismuth Porous Nanosheets for Electroreduction of Carbon Dioxide to Liquid Fuel. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107182
4. Small: 2 A cm-2下亦穩定！具有界面sp H-P雜化的NiP2/Ni5P4實現高效持久HER
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過渡金屬磷化物的催化析氫活性與磷含量有很大關系，但性能增強的物理起源仍然不明確，并且因為較差的H*吸附，調節磷化鎳(NiP2/Ni5P4)的催化活性仍然具有挑戰性。近日，休斯頓大學任志鋒(Zhifeng Ren)、湖南師范大學周海青、Fang Yu和中南大學張龍等通過陰離子取代將富P的NiP2和貧P的Ni5P4整合到面內異質結構中，其中面內界面處的P原子作為活性H*吸附位點，從而通過調節NiP2和Ni5P4之間的電子結構促進析氫反應(HER)。
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NiP2/Ni5P4雜化物具有良好的活性和導電性，因此在酸中表現出類鉑催化活性。其在酸性溶液中，在10 mA cm-2和100 mA cm-2的電流密度下，HER過電位分別為30 mV和76 mV。它的性能超過了目前報道的大多數的電催化劑，并且可與Pt催化劑相媲美(10 mA cm-2/100 mA cm-2時過電位為30 mV/72 mV)。另外，NiP2/Ni5P4可以在大電流密度下平穩運行，在2000 mA cm-2電流密度下的過電位僅為247 mV。
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實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算表明，NiP2/Ni5P4的P位點表現出中等的氫吸附強度，其作為HER的實際活性位點。另外，NiP2/Ni5P4優異的活性源于P 2p和H 1s軌道之間密度態的適度重疊，從而優化了H*吸附強度和動力學過程。這項工作通過構建面內異質結來制造堅固的非貴金屬電催化劑的新途徑，為開發用于水電解的先進電催化劑提供新的設計思路。
Engineering In-Plane Nickel Phosphide Heterointerfaces with Interfacial sp H-P Hybridization for Highly Efficient and Durable Hydrogen Evolution at 2 A cm-2. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105642
5. Small: 性能好，強度高！S空位誘導空心CuCo2S4高效持久ORR
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作為典型的電池類型材料，CuCo2S4因其高理論比容量而成為超級電容器的有前途的候選材料。然而，其實際應用受到固有緩慢的離子擴散動力學和較差的電傳輸特性的困擾。近日，延世大學Seong Chan Jun、昆士蘭大學Yusuke Yamauchi、華中科技大學繆靈、華東師范大學張健和Ling Kang等通過一種可控的還原策略，以使用乙二醛作為還原劑在沉積在碳布(CC)上的CuCo2S4中產生表面硫空位，以加速氧化還原反應。
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實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算表明，硫缺陷同時促進了OH–吸附，調節了電子結構，增加了CuCo2S4的活性位點，從而提高了電化學儲能性能。結果顯示，優化的Sv-CuCo2S4表現出高比容量(1 A g-1，832 C g-1)和出色的倍率性能(20 A g-1時的容量保持率為73.8%)。另外，優化的Sv-CuCo2S4還具有出色的循環耐久性(5000次循環后僅3.0%的容量衰減)。
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基于優化的Sv-CuCo2S4和VN-400 °C組裝的柔性固態ASC器件，在750 W kg-1下表現出61.4 W h kg-1的相當大的能量密度，以及優異的電容穩定性(即使在 10 A g-1下10000次循環后，仍具有94.8%的良好循環能力)。此外，這些器件表現出優異的靈活性，在不同彎曲條件下比電容沒有顯著變化，即使在0°到90°之間彎曲500次后，電容衰減也只有6.6%。該工作所提出的設計證明了通過高性能便攜式電子設備的表面空位工程調節電池類材料反應動力學的可行性。
Realizing Superior Redox Kinetics of Hollow Bimetallic Sulfide Nanoarchitectures by Defect-Induced Manipulation toward Flexible Solid-State Supercapacitors. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104507
6. Appl. Catal. B.: 電流密度高達200 mA cm-2！痕量S摻雜修飾Sn納米團簇用于電還原CO2
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電化學CO2轉化為燃料對于實現碳人工循環是具有前景的方法。盡管有大量關于CO2RR錫電極的報道，但其低效率和高過電位極大地阻礙了它們的實際應用?；诖?，鄭州大學付永柱、XiaomingWang等通過源自金屬-有機硫化物復合物(1,2-Sn(BDT)2)的痕量硫對原子級Sn納米團簇進行了摻雜修飾(Sn NCs:S)，以有效地將CO2電還原為C1化學品。
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與Sn納米顆粒和SnS2納米片相比，這種Sn NCs:S催化劑對碳質產品表現出更高的電流密度(-1.1 VRHE，42 mA cm-2)和法拉第效率(90%)。此外，在流通池中應用了Sn NCs:S，其表現出優異的性能：大電流密度(-1.1 VRHE，200 mA cm-2)、低過電位(700 mV以實現80% FE甲酸鹽)和超過50小時的穩健壽命。更重要的是，根據電化學實驗和阻抗分析，觀察到微量硫能夠促進Sn基催化劑的CO2RR性能。
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實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，S原子更傾向于在催化劑表面形成三配位，并可以提供足夠的表面活性位點。與沒有S摻雜的Sn催化劑相比，隨著S摻雜到Sn催化劑中，*HCOOH中間體更穩定，這有利于提高電化學CO2RR活性和產物選擇性。該研究為設計高度分散的電催化劑以高效穩定地將CO2轉化為C1化學品開辟了一條有吸引力的途徑。
Atomically Dispersed Sn Modified with Trace Sulfur Species Derived from Organosulfide Complex for Electroreduction of CO2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120936
7. Chem. Eng. J.: 電子應變驅動相變：Co摻雜MoTe2用于電催化HER
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過渡金屬碲化物的相工程是調節化學鍵和電子構型的一種很有前途的方法，它在設計用于析氫反應的高效催化劑方面起著重要作用。并且據文獻報道，MoTe2的金屬相在半導體相上顯示出顯著的電催化性能。近日，首爾國立大學HoWon Jang、西安交通大學宋忠孝等通過密度泛函理論(DFT )計算，研究了11種過渡金屬摻雜(Hf、Zr、Ta、Cr、Cu、Au、Al、Ag、Co、Ni、Co-Ni)MoTe2催化劑。
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綜合第一性原理計算表明，與特定單金屬摻雜相比，Co-Ni金屬雙摻雜引起的深度電荷轉移更好地促進了相變。基于上述原理，通過磁控濺射技術成功沉積了具有不同摻雜濃度的一系列Co和Ni共摻雜MoTe2(Co, Ni-MoTe2)納米薄膜。在電子注入和應變的協同作用下，Co, Ni-MoTe2具有相當大的1T’相，并且Co, Ni-MoTe2薄膜在酸性溶液中電流密度為10 mA cm-2時的HER過電位僅為82 mV，顯示出強的HER活性。
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為了進一步解釋Co, Ni-MoTe2樣品的催化活性增強，進行了H*吸附自由能(ΔGH*)的DFT計算。結果表明，Co和Ni的摻雜可以有效調節HER過程中活性H原子的吸附和解吸，并且Co, Ni-MoTe2的中間界面與作為活性位點的Co和Ni相比，這更利于吸附H*。這項研究的發現為金屬相TMD的制備提供了新的途徑，并擴大了它們在工業催化中的應用。
Electron Strain-Driven Phase transformation in Transition-Metal-Co doped MoTe2 for Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133768
8. Chem. Eng. J.: 具有協同效應的分層1T/2H-MoS2@PNC用作超快耐用負極材料
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鈉離子電池(SIBs)被認為是替代鋰離子電池的下一代儲能系統。但是由于Na+(1.06 ?)半徑比Li+(0.76 ?)半徑大，因此商業石墨無法直接用作SIB的負極材料。MoS2因其高容量和層狀晶體結構而受到研究人員的廣泛關注。而常用的2H-MoS2固有的導電性差和體積變化大，導致倍率性能差和循環性能差。近日，煙臺大學姜付義、周艷麗等通過簡單的三步策略，制備了3D N、P共摻雜碳網絡負載1T/2H-MoS2異質結構催化劑(1T/2H-MoS2@PNC)。
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依賴于1T/2H-MoS2異質結構和N、P共摻雜PNC的協同效應，最佳的1T/2H-MoS2@PNC表現出高可逆容量(475 mAh g-1，0.5 A g-1)，出色的倍率性能(347 mAh g-1，10 A g-1)和多達1000次循環的長期循環壽命并且無容量損失，性能明顯優于具有不同碳含量/合成溫度的1T/2H-MoS2@PNC , 2H-MoS2@PNC和1T/2H-MoS2@NC。
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反應動力學和理論計算表明，1T/2H-MoS2和PNC的N、P共摻雜具有協同優勢，可以提高催化劑電導率，1T/2H-MoS2@PNC在電化學反應過程中具有緩慢的擴散阻抗和高電荷轉移效率，同時，整個電荷存儲過程中高百分比的贗電容行為有助于高可逆容量。組裝好的Na3V2(PO4)3//1T/2H-MoS2@PNC電池也表現出良好的電化學性能(在0.5 A g-1超過300個循環，216mA g-1的放電容量)。所有結果都表明1T/2H-MoS2@PNC作為高性能負極材料在大規模儲能方面的應用前景。
Rationally Designed Hierarchical N, P Co-Doped Carbon Connected 1T/2H-MoS2 Heterostructures with Cooperative Effect as Ultrafast and Durable Anode Materials for Efficient Sodium Storage. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133778

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