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北航劉利民/郭林Nat. Catal.:單層NiCo氫氧化物用于電催化OER,并揭示其價態變化和動態活性位點

北航劉利民/郭林Nat. Catal.:單層NiCo氫氧化物用于電催化OER,并揭示其價態變化和動態活性位點
單層材料被賦予了額外的自由度來調節電子結構和催化性能。層狀雙氫氧化物(LDHs)是一種可調的催化劑,特別是對于析氧反應(OER)。但是,由于LDHs的原子轉移和電荷轉移過程復雜,從實驗和理論的角度確定活性位點的生成和變化仍面臨著巨大的挑戰。
基于此,北京航空航天大學劉利民教授和郭林教授(共同通訊作者)等人報道了通過原位電化學轉化在電極上直接合成單層Ni(OH)2及其催化活性的基礎研究。
北航劉利民/郭林Nat. Catal.:單層NiCo氫氧化物用于電催化OER,并揭示其價態變化和動態活性位點
作者通過原位電化學轉化,將單層乙酰丙酮鎳(Ni(acac)2)分子晶體直接在電極上制備單層無定形Ni(OH)2。同時,通過避免多層材料中原子的緩慢擴散,單層材料的形成容易促進中的脫氫過程,及隨后的氧釋放,從而產生氧空位(Ov)。
北航劉利民/郭林Nat. Catal.:單層NiCo氫氧化物用于電催化OER,并揭示其價態變化和動態活性位點
研究發現,單層結構極大地促進了氫和氧的釋放過程,從而在較低電位下為析氧反應(OER)產生動態活性位點。經過Co的晶格摻雜可以進一步調整電子結構,從而降低過電位。
原位實驗揭示了NiCo氫氧化物中的Ni和Co價態變化,這是因為順序脫氫和脫氧過程引起的,并且從根本上有助于OER活性位點的動態生成。該研究定義了一種原位轉化過程,以產生單層雙氫氧化物(LDHs),并建立了對OER單層LDHs中活性位點起源的重要基本理解。
北航劉利民/郭林Nat. Catal.:單層NiCo氫氧化物用于電催化OER,并揭示其價態變化和動態活性位點
Valence oscillation and dynamic active sites in monolayer NiCo hydroxides for water oxidation. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00715-w.
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00715-w.

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