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陳忠偉/李敬德/劉桂華Appl. Catal. B.: 抽絲剝繭！探究高效的NiFe基OER電催化劑獨特活性起源

電化學(xué)水分解制氫和制氧是一種很有前景的清潔能源技術(shù)。在水電解中，析氧反應(yīng)(OER)具有緩慢的過程，阻礙了其整體能量轉(zhuǎn)換效率。因此，開發(fā)高效、低成本的OER電催化劑對于水電解技術(shù)的實際應(yīng)用至關(guān)重要。

近日，滑鐵盧大學(xué)陳忠偉、河北工業(yè)大學(xué)李敬德、劉桂華等制備了高性能NiFe基層狀雙氫氧化物(NiFe LDH)、磷化物(Ni_xFe_1-xP)和硫化物(Ni_xFe_1-xS)催化劑，并展示了它們獨特的活性。

在1 M KOH中，在10 mA cm^-2下，所制備的Ni_xFe_1-xS、Ni_xFe_1-xP和NiFe LDH的OER過電位分別為122 mV、258 mV和260 mV。值得注意的是，在使用Ni_xFe_1-xS電極的堿電解槽顯示出卓越的性能，僅需1.46 V的電池電壓就能達到10 mA cm^-2的電流密度。

另外，實驗分析表明，在OER過程中，NiFe LDH和Ni_xFe_1-xP會發(fā)生Fe溶解到電解質(zhì)中，最終都轉(zhuǎn)化為NiOOH，這解釋了它們?yōu)槭裁淳哂邢嗨苹钚浴Ｈ欢贜i_xFe_1-xS中Fe溶解顯著減輕，形成部分氧化的Fe₂O₃/FeOOH物種。

密度泛函理論(DFT)計算表明，與NiOOH相比，原位生成的Fe₂O₃/FeOOH物種對關(guān)鍵的OER 基元反應(yīng)步驟在能量學(xué)具有促進作用，并增強了Fe-O鍵的電子定域函數(shù)(ELF)，有助于提高Ni_xFe_1-xS預(yù)催化劑的活性。

這些觀察結(jié)果為NiFe LDH、Ni_xFe_1-xP和Ni_xFe_1-xS對OER反應(yīng)的活性的不同起源提供了新的見解。該研究還表明，通過原位表面重建抑制Fe溶解及其適當活化可能在高效NiFe基電催化劑的設(shè)計中發(fā)揮關(guān)鍵作用。

Efficient NiFe-based Oxygen Evolution Electrocatalysts and Origin of their Distinct Activity. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120937

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