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8篇催化頂刊：EES、Angew、ACS Catal.、Nano Energy、Adv. Sci.等

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1. Energy Environ. Sci.: 碳包覆銅，疏水性核殼結構實現的選擇性甲烷電合成
8篇催化頂刊：EES、Angew、ACS Catal.、Nano Energy、Adv. Sci.等
通過二氧化碳還原反應(CO2RR)電合成有價值的化學品為解決全球能源和可持續性問題提供了一種有前景的方法。然而，深度還原產物(DRP)的選擇性和活性仍然是一大挑戰。基于此，華東理工大學楊化桂、劉鵬飛和袁海洋等構建了一種具有疏水核殼結構的銅碳基催化劑(H-CuOx@C)，以實現選擇性甲烷電合成。
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由于疏水性碳殼誘導的O覆蓋而提高了CO2吸附和活化和抑制了HER，催化劑具有卓越的DRP選擇性。具體而言，H-CuOx@C催化劑在中性介質中，-1.60 VRHE下的CH4法拉第效率為81±3%；在堿性流通池配置中，其在最大CH4部分電流密度可達-434 mA cm-2，CO2-CH4轉化速率高達0.56 μmol cm-2 s-1，這是基于銅催化CO2-CH4的優異電催化劑之一。另外，H-CuOx@C在-700 mA cm-2的電流下，連續運行長達23700 s的時間范圍內表現出超過50%的FECH4，表明H-CuOx@C具有長期穩定性。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，減少催化劑表面水覆蓋的疏水結構可以促進*CO中間體的質子化并阻止CO的產生，進一步有利于甲烷的生成。研究人員認為許多基于銅的催化劑有望從這項研究中得到結論，通過催化劑結構設計適當的H2O可用性以阻止CO生成，進一步提高DRP選擇性。
Selective Methane Electrosynthesis Enabled by a Hydrophobic Carbon Coated Copper Core-Shell Architecture. Energy & Environmental Science, 2021. DOI:10.1039/d1ee01493e
2. Angew.: 1+1>2！Cu(0)-Cu(I)串聯催化CO2還原為C2+
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銅基材料被證明是最有前途的CO2還原催化劑，可以對多電子還原產品提供高選擇性，而CO2在聚合物改性的銅基催化劑上的電還原顯示出高多電子還原(>2e–)選擇性，但大多數相應的電流密度仍然太小，無法支持工業應用。基于此，中國科學院過程工程研究所徐寶華團隊設計了一種基于聚離子液體(PIL)的Cu(0)-Cu(I)串聯催化劑，用于生產具有高反應速率和高選擇性的C2+產物。
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值得注意的是，該催化劑獲得了76.1%的C2+法拉第效率(FEC2+)和304.2 mA cm-2的部分電流密度。Cu(0)@PIL雜化體的PIL層可以通過與額外的銅鹽反應配位，引入高度分布的氧化銅相和單個Cu位點。因此，它提供了足夠的Cu(0)-PIL-Cu(I)界面和表面密集的靜電網絡，以穩定和富集關鍵中間體。
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機理研究表明，高度分散的Cu(0)-PIL-Cu(I)界面對于該反應至關重要。具體來說，Cu納米粒子衍生的Cu(0)-PIL界面具有高電流密度和中等C2+選擇性，而Cu(I)物種衍生的PIL-Cu(I)界面表現出與局部富集的*CO中間體的C-C耦合的高活性。此外，PIL層的存在通過降低C-C耦合的勢壘來提高C2+選擇性。該項研究為基于聚合物的催化劑的合理設計提供了新的見解。
Highly Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to C2+ Products on a Poly(ionic liquid)-Based Cu(0)-Cu(I) Tandem Catalyst. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110657
3. ACS Catal.: 表面非共價相互作用調節CO2的電化學質子化行為
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CO2的電還原能夠減輕溫室效應并同時生產增值燃料。因為CO2熱力學穩定，所以用單電子直接活化CO2通常需要在中性pH值下需要極高的過電位。通過電子修飾(EM)和非共價相互作用(NCI)或溶液成分(LC)的局部濃度改變局部微環境的策略在CO2還原中的應用引起了越來越多的關注，但提高CO2還原催化劑的活性和選擇性仍然是一個挑戰。
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基于此，中國科學技術大學穆楊和王功名等發現SnO上表面吸附的羥基(OHad)可通過非共價相互作用(NCIs)促進CO2還原為甲酸鹽。帶有鍵合羥基的SnO納米片在-1.06 V的電壓下實現了90.5%的高法拉第效率和61.8 mA cm-2的部分電流密度，用于甲酸鹽生產，這大大優于原始材料的性能。
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理論分析表明，OHad引入的NCI可以促進SnO(001)表面上的CO2吸附、活化和有效地質子化為甲酸鹽。此外，Oad增強氫物質吸附以保持OHad引入的NCI的連續性。重要的是，OHad引入的NCI被證明是一種通用策略，可用于促進包括SnO、CuO、Bi2O3和TiO2在內的一系列金屬氧化物的CO2氫化。這項研究為CO2還原及其他方面的合理催化劑設計提供了分子水平的見解。
Tailoring the Electrochemical Protonation Behavior of CO2 by Tuning Surface Noncovalent Interactions. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c03652

4. Nano Energy: 機理探究！高負載雙金屬單原子氧還原反應機制
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具有高金屬負載量的單原子催化劑(SAC)的合理設計對于增強金屬-空氣電池和質子交換膜燃料電池(PEMFC)中氧還原反應的緩慢動力學至關重要。基于此，上海交通大學付超鵬和Jian Yang等提出了一種有效的等離子體工程策略，以在沒有任何酸浸的情況下構建密集分散在多孔氮摻雜碳納米纖維(Fe, Co SAs-PNCF)上且質量負載為9.8 wt%的Fe/Co雙單原子。
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等離子體工程可以在N摻雜的碳納米纖維中產生大量缺陷，提供實現高質量負載的可能性。受益于分層多孔纖維結構和Fe-Co雙原子位點的協同效應，Fe, Co SAs-PNCF的ORR性能優于商業Pt/C，在堿性(0.1 M KOH溶液，Eonset=1.04 V和E1/2=0.93 V)和酸性介質(0.1 M HClO4溶液，Eonset=0.94 V和E1/2=0.78 V)中均表現出優異的ORR性能。更重要的是，加速耐久性試驗(ADT)結果表明，Fe, Co SAs-PNCF在酸性和堿性條件下都具有良好的穩定性。
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此外，原位拉曼和原位XAS的結合揭示了活性位點的動態結構和價態變化。理論計算進一步表明，內在缺陷通過降低ORR過程中O*解離步驟的能壘來促進原子N3-Fe-Co-N3雙位點的ORR活性。受益于單原子的高負載和增強的活性，Fe, Co SAs-PNCF賦予鋁空氣電池和PEMFC優異的性能，顯示出有前景的實際應用。這項工作不僅為制備具有高質量負載的SAC提供了一種新策略，而且還提供了對SAC在催化ORR中作用的更深入理解。
Rationalization on High-Loading Iron and Cobalt Dual Metal Single Atoms and Mechanistic Insight into the Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy, 2021. DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106793
5. Adv. Sci.: 原子Bi摻雜，穩定又高效！Bi單原子與TiN納米棒的電子耦合促進NRR
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電催化氮還原反應(NRR)是傳統Haber-Bosch工藝的有前途的替代方案。然而，緩慢的動力學和競爭性析氫反應(HER)導致NH3產率低和法拉第效率(FE)低。因此，對于氮還原反應(NRR)，設計并開發具有高效率和高選擇性的電催化劑至關重要。基于此，內蒙古大學張軍、高瑞和劉寶倉等將單個Bi原子摻入中空氮化鈦納米棒封裝在碳布(NC/Bi SAs/TiN/CC)上的氮摻雜碳層(NC)中，用于電催化NRR。
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該催化劑作為集成電極時，在-0.8 VRHE下具有76.15 μg mgcat-1 h-1(9859 μg μmolBi-1 h-1)的優異氨產率和24.60%的高法拉第效率，在0.1 M Na2SO4溶液中在-0.5 VRHE下連續運行10小時后仍能保持穩定的性能，超過了絕大多數報道的Bi基NRR催化劑。另外，在-0.8 VRHE的電位下進行10小時的長期NRR測試后，NC/Bi SAs/TiN/CC的電流密度仍保持在初始值的94.2%，表明其具有優異的穩定性。
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研究人員將各種表征與理論計算相結合，揭示了具有多孔結構的獨特整體核殼構型賦予了豐富的活性位點、出色的電荷轉移性能和良好的穩定性，而Bi SAs和TiN的協同作用可以促進TiN表面上N2氫化成NH3*以及在Bi SA位點上解吸NH3*以釋放NH3。本文展示的設計開辟了一條可行的途徑，通過合理設計各種電化學反應的單原子的結構、組成和電子構型來制造各種3D自支撐單原子電催化劑。
Boosting Nitrogen Reduction Reaction via Electronic Coupling of Atomically Dispersed Bismuth with Titanium Nitride Nanorods. Advanced Science, 2021. DOI:10.1002/advs.202104245
6. Small Methods: 用火燒一燒，構建SAC快又好！O-配位SAC用于OER與HER
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電催化水分解能夠緩解當今社會的能源危機，但是其涉及到的析氫反應(HER)和析氧反應(OER)具有多電子過程，并且緩慢的動力學也限制了該方法的實際應用。單原子催化劑(SAC)由于其最大化的原子利用率和獨特的電子結構在電催化中表現出有趣的性能，但在分級集成電極上有效錨定具有明確配位結構的金屬原子仍然是一個挑戰。
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基于此，北京化工大學邵明飛和謝文富等開發了一種快速的表面火焰輔助策略，以在集成碳納米管(CNT)陣列上構建氧配位的SAC，在電催化中具有廣闊的應用前景。密度泛函理論計算表明，碳基質中的氧為金屬原子的有效錨定提供了均勻的位點，從而使SAC能夠均勻而牢固地分散，從而帶來優化的活性。
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此外，研究人員構建了具有豐富含氧基團的集成CNT陣列，并已用作通過火焰輔助方法錨定金屬原子(CNT-O@M)的有效基質。所制備的CNT-O@M(M=Co和Pt為典型例子)在電催化氧還原反應和析氫反應中表現出優異的活性，活性位點利用率高達75.7%，優于報道的SAC。特別是CNT-O@M可以在各種惡劣條件下保持穩定，在長期應用中顯示出廣闊的前景。
Flame-Assisted Synthesis of O-Coordinated Single-Atom Catalysts for Efficient Electrocatalytic Oxygen Reduction and Hydrogen Evolution Reaction, Small Methods, 2021. DOI:10.1002/smtd.202101324
7. Appl. Catal. B.: 激光照射，快速合成！Cu6Sn5/Sn用于CO2電還原為甲酸鹽
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通過CO2電還原(CO2RR)合成甲酸鹽已被認為是減輕過量CO2的有前途的策略。然而，CO2RR仍存在還原效率低、產物選擇性差的問題。與形成目標產品所需的理論電位相比，需要更多的負電位來克服CO2RR的多步質子/電子反應中的能量障礙。基于此，濟南大學周偉家和李曉等使用激光照射在Sn箔和氣體擴散電極(GDE)上合成Cu6Sn5合金(Cu6Sn5/Sn)。
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在0.5 M NaHCO3溶液中，Cu6Sn5/Sn在-0.95 VRHE下表現出87.2%的甲酸鹽法拉第效率(FEHCOO-)，并且在電流密度為28.69 mA cm-2下保持穩定超過14小時。此外，多孔Cu6Sn5/Sn電極直接用作CO2電催化和氣體擴散的多功能電極時，流通池中具有較高的電流密度和FEHCOO-(118 mA cm-2和86.69%)。值得注意的是，從-0.85 VRHE到-1.05 VRHE，Cu6Sn5/Sn上FEHCOO-保持穩定在80%以上，并在-0.95 VRHE時達到最大值87.2%；同時FEH2保持在7%左右，證明Cu6Sn5/Sn催化劑在較寬的電壓范圍內具有保持穩定還原活性和抑制HER的能力。
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密度泛函理論計算表明，電荷從Sn轉移到Cu，合金化后Sn上發生的電子數減少導致3d軌道價帶上的費米能級降低，從而將促進CO2的化學吸附，加速CO2RR；與純金屬和Cu6Sn5-Cu相比，Cu6Sn5-Sn通過減弱中間體H*的結合，抑制了HER。因此，Cu6Sn5/Sn的高性能得益于關鍵中間體*OCHO的適當結合能和HER的抑制。同時，COMSOL對CO2濃度和電場分布的模擬結合開爾文探針力顯微鏡(KPFM)的結果證明CO2RR更傾向于出現在電極通道周圍。更重要的是，這種激光照射方法也可用于合成其他合金電催化劑。
Laser-Fabricated Channeled Cu6Sn5/Sn as Electrocatalyst and Gas Diffusion Electrode for Efficient CO2 Electroreduction to Formate. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120991
8. Chem. Eng. J.: 有機催化劑，亦有高性能！聚苯胺表面功能化促進電催化2e–ORR
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目前，H2O2的工業生產主要依賴于蒽醌與H2反應，隨后在有機溶劑中使用O2氧化，這需要大量的能量輸入并可能產生大量副產物。電化學雙電子氧還原是一種環保且有前景的H2O2生成方法。然而，為實際應用開發更經濟、更有效的電催化劑仍然是一個巨大的挑戰。
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基于此，安徽大學陳平、古莉娜和池州學院李善青等開發了一種與之前報道的傳統電催化劑(如金屬、合金、摻雜雜原子的碳材料、金屬單原子催化劑)有顯著不同的CNT@PANI-NO電催化劑。研究人員發現用稀硝酸處理的聚苯胺(PANI)可以轉變為具有-NO官能團的PANI-NO產物。然后將羧化碳納米管表面引入PANI-NO，得到CNT@PANI-NO納米復合材料用于H2O2生產。
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該催化劑在0.2 VRHE-0.68 VRHE電位下的H2O2選擇性為87%-94%，法拉第效率接近95%，堿性條件下電流密度高達2.9 mA cm-2。DFT計算表明，當考慮加成反應的計算吉布斯自由能時，HOO自由基傾向于加成到PANI中形成HOO*，而不是PANI-NO，而HOO*和催化劑之間過強的結合力阻礙了H+和HOO*的結合。優異的活性歸因于PANI-NO的微觀結構，促進了*OOH生成和H2O2形成之間的折衷。該研究為聚合物在電催化中的應用提供了新思路，也為開發高性能2e–ORR電催化劑提供了新途徑。
Surface Functionalizationof Polyaniline and Excellent Electrocatalytic Performance for Oxygen Reduction to Produce Hydrogen Peroxide. Chemical Engineering Journal, 2021, DOI:10.1016/j.cej.2021.133921

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/17/8a6f3b306d/

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