在堿性條件下電化學(xué)水分解持續(xù)產(chǎn)氫是一個(gè)挑戰(zhàn),因?yàn)檫@需要在催化劑上的水解離步驟和氫吸附之間實(shí)現(xiàn)同時(shí)平衡。在本報(bào)道中,Bi2O3具有不利的氫吸附吉布斯自由能(ΔGH*),這導(dǎo)致其成為析氫反應(yīng)(HER)的惰性催化劑。為了實(shí)現(xiàn)其在堿性介質(zhì)中進(jìn)行高效的HER電催化,昆士蘭科技大學(xué)孫子其、廖婷等通過原位相工程策略,成功制備出具有BixNi合金相和α-Bi2O3的二維(2D)雙活性Bi2O3納米片。在Ar/H2氛圍中,400℃下合成了二維雙活性Bi2O3納米片(400-H2)。結(jié)合二維納米材料和雙活性催化位點(diǎn)的優(yōu)點(diǎn),這種相工程設(shè)計(jì)的Bi2O3基催化劑同時(shí)表現(xiàn)出加速水解離和優(yōu)化的ΔGH*,導(dǎo)致該催化劑具有優(yōu)異的HER性能。調(diào)制后的400-H2催化劑在1 M KOH溶液中,電流密度為10 mA cm-2時(shí)的HER過電位僅為127 mV,Tafel斜率為92 mV dec-1。另外,400-H2在310 mV的過電位下達(dá)到了400 mA cm-2的電流密度,性能優(yōu)于其他基于HER的Bi2O3基催化劑。試驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,在堿性介質(zhì)中二維雙活性Bi2O3納米片的優(yōu)異活性主要是因?yàn)椋?/span>1.其具有雙活性組分(氧化物和合金相能夠加速電子轉(zhuǎn)移);2.顯著提升的電化學(xué)活性表面積;3.表面氧化物和合金氧化還原對(duì)之間快速地質(zhì)荷轉(zhuǎn)移。總的來說,這項(xiàng)工作不僅提供了一種激活HER劣質(zhì)氧化鉍基催化劑的創(chuàng)新方法,而且還為設(shè)計(jì)用于緩慢堿性HER催化的雙活性催化劑提供了新的見解。Phase Engineering of Dual Active 2D Bi2O3-based Nanocatalysts for Alkaline Hydrogen Evolution Reaction Electrocatalysis. Journal of Materials Chemistry A, 2021. DOI: 10.1039/D1TA09019D