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華師路勇Appl. Catal. B.:甲烷高效化學循環-氧化偶聯的氧載體催化劑

華師路勇Appl. Catal. B.:甲烷高效化學循環-氧化偶聯的氧載體催化劑
化學循環概念為本質安全和高效的甲烷氧化偶聯(CL-OCM)工藝鋪平了道路,因為它允許反應通過在兩個反應器中重復還原-氧化循環進行。它需要一種具有足夠高選擇性甲烷(CH4)轉化晶格氧承載能力的突破性催化劑,但還面臨著巨大的挑戰。
基于此,華東師范大學路勇教授(通訊作者)等人報道了一種利用高效CL-OCM工藝,通過使用Na2WO4修飾氧載體FeMnO3獲得了Na2WO4/FeMnO3高效催化劑。
華師路勇Appl. Catal. B.:甲烷高效化學循環-氧化偶聯的氧載體催化劑
研究發現,FeMnO3作為氧載體具有高CH4轉化晶格載氧能力,但是有利于燃燒。Na2WO4的修飾減緩了這種儲存在FeMnO3中的CH4轉化晶格氧的演化,從而使制備的催化劑能夠高度選擇性地將CH4轉化為C2和C3產物。
使用Na2WO4/FeMnO3催化劑的CL-OCM工藝是通過“FeMnO3?[MnFe2O4 + MnO]”氧化還原循環建立的。
華師路勇Appl. Catal. B.:甲烷高效化學循環-氧化偶聯的氧載體催化劑
通過實驗測試發現,Na2WO4/FeMnO3催化劑具有良好的循環性能,實現了29.8 gC2-C3 kgcat-1 h-1的高時空產率。
此外,在800 oC下具有20% CH4轉化率和80% C2-C3選擇性以及13.5的低催化劑/CH4重量比。Na2WO4修飾使儲存在FeMnO3中的晶格氧從非選擇性轉變為選擇性,這是由于晶格氧析出的減緩。
使用10 g催化劑放大的CL-OCM測試也產生了在使用1 g催化劑的情況下看到的類似結果,驗證了巨大的應用潛力。作者相信這些發現將刺激通過微調儲氧材料來提供更先進的CL-OCM催化劑的嘗試。
華師路勇Appl. Catal. B.:甲烷高效化學循環-氧化偶聯的氧載體催化劑
An Oxygen Carrier Catalyst Toward Efficient Chemical Looping-oxidative Coupling of Methane. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120948.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120948.
華師路勇Appl. Catal. B.:甲烷高效化學循環-氧化偶聯的氧載體催化劑

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