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1. JACS: 性能提升靠“近鄰”！相鄰Fe和Ni單原子對的非鍵相互作用增強CO₂電還原

具有高原子利用率的單原子催化劑(SAC)在催化各種反應中具有巨大的優勢。然而，SAC中的單原子位點通常被認為是獨立的單元，而在很大程度上忽略了相鄰位點的相互作用。基于此，中國科學技術大學江海龍團隊開發了一種Zn輔助原子化策略(ZAAS)，將Fe和Ni單原子結合到MOF衍生的氮摻雜碳中(Fe₁-Ni₁-N-C)。

由于相鄰的Fe和Ni單原子對的協同作用，Fe₁-Ni₁-N-C對CO₂的電催化還原性能顯著提高，Fe₁-Ni₁-N-C在-0.5 V的電位下實現了超高的CO FE(96.2%)，遠遠超過具有單獨的Fe或Ni單原子的Fe₁-N-C和Ni₁-N-C。Fe₁-Ni₁-N-C可以在-0.5 V下連續運行10小時，CO的電流密度和FE幾乎不變。此外，Fe₁-Ni₁-N-C在Zn-CO₂電池中也表現出優異的性能，具有出色的CO選擇性(1 mA，FE為93.4%)和耐久性。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，相鄰Fe-N₄和Ni-N₄位點在增強Fe₁-Ni₁-N-C的CO₂RR性能方面具有協同作用。在Fe₁-Ni₁-N-C (Fe₁-Ni₁-N-C(Fe))中的Fe位點上形成COOH*的自由能遠低于它們相鄰的Ni位點(Fe₁-Ni₁-N-C(Ni)以及Ni₁-N-C和Fe₁-N-C，Fe位點的CO₂RR性能通過其相鄰的Ni-N₄位點協同促進得到了極大的提高。該項工作通過操縱相鄰單原子位點的相互作用為優化單原子催化劑的性能創造了新策略。

Non-Bonding Interaction of Neighboring Fe and Ni Single-Atom Pairs on MOF-Derived N-Doped Carbon for Enhanced CO₂ Electroreduction. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08050

2. ACS Catal.: 抽絲剝繭！探究銅催化劑對硝酸鹽還原為氨的優越性能的三個基本問題

電催化硝酸鹽還原成氨(NRA)對環境修復和節能至關重要。銅是最有前途的非貴金屬 NRA電催化劑之一，但其固有的小平面催化活性和pH值影響尚不清楚。為了解決NRA銅催化劑的三個基本問題：發生在銅上的NRA途徑、NRA與銅析氫反應(HER)之間的競爭關系和最適合NRA的Cu表面。蘇州科技大學郭春顯團隊使用密度泛函理論(DFT)計算來確定中間體的自由能，并計算出NRA以及競爭性HER的自由能關系圖。

通過密度泛函理論(DFT)計算，在不同pH值下，在低指數晶體表面Cu(111)、Cu(100)和Cu(110) 上評估硝酸鹽還原為氨的途徑。系統熱力學和動力學分析表明，在所有pH范圍內最有可能的途徑為NO₃^–→*NO₃→*NO₂→*NO→*NOH→*NHOH→*NH→*NH₂→*NH₃→NH₃(g)，結束了關于NRA途徑的長期爭論。另外，NRA中的催化脫氧和加氫過程都受到pH值的顯著影響。因此，速率決定步驟和過電位表現出pH依賴性特征。

此外，研究人員還發現pH影響析氫反應(HER)和NRA之間的競爭。通過考慮不同表面上的 NRA和HER，發現除了Cu(110)之外，Cu(100)和Cu(111)對NRA的貢獻最大。具體而言，在近中性和堿性環境中，Cu(111)表現出最佳的NO₃^–-NH₃性能，而Cu(100)在強酸性環境中性能較好。銅表面的NRA活性差異歸因于局部配位環境和表面原子的電子狀態。由于立體定向的Cu-Cu對，在Cu(111)和Cu(100)上實現了強*NOH吸附和弱*NH₃吸附，促進了優異的NRA。

Theoretical Insights into Superior Nitrate Reduction to Ammonia Performance of Copper Catalysts. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03666

3. Nano Energy: 一石二鳥！2D/2D LaVO₄/gC₃N₄用于同時高效光催化HER與生產糠醛

光催化產氫因其環保、節能、無污染和高效等獨特優勢而成為一種非常有前途和有效的方法。有效利用催化劑的光生空穴(h⁺)同時阻止光生載流子的快速復合是實現高效太陽能-氫氣(STH)轉換的關鍵。近日，蘇州科技大學李長明、胡俊蝶等設計和制造出具有獨特結構的2D/2D LaVO₄/gC₃N₄ (LaVO₄/CN)異質結，可實現高效的光催化H₂析出，同時產生高附加值的糠醛。

2D/2D光催化劑是通過自組裝方法構建的，其中方形LaVO₄納米薄片緊密固定在薄層CN納米片的表面，結構良好的異質界面有利于有利于e^–和h⁺的有效傳輸。另外，利用豐富的生物質糠醇(FFA)代替傳統的h⁺犧牲劑如三乙醇胺(TEOA)進行氧化半反應，FFA可以轉化為有價值的糠醛。LaVO₄/CN具有優異的光催化性能，H₂析出速率為0.287 mmol g^-1 h^-1，糠醛生產速率為0.95 mmol g^-1 h^-1和在400 nm處22.16%的HER量子表觀效率(AQE)。

機理實驗結果表明，LaVO₄/CN按照Z型光催化機制進行水分解。在陽光照射下，LaVO₄CB 上的e^–將與CN VB上的h⁺結合，還原能力更強的e^–和氧化能力更強h⁺保留在CN的CB上和LaVO₄ VB上。最后，CN CB上的e^–可以在Pt助催化劑的幫助下將水分解為H₂，而LaVO₄ VB上的h⁺可以將FFA氧化成糠醛。

Efficient Photocatalytic H₂-Evolution Coupled with Valuable Furfural-Production on Exquisite 2D/2D LaVO₄/g-C₃N₄ Heterostructure. Nano Energy, 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106714

4. Appl. Catal. B.: 尖端增強的電子局域效應助力Au₁/WO₃光催化甲烷為甲醇

將CH₄光催化轉化為甲醇(CH₃OH)對于實現可持續能源生產和環境保護具有重要意義。另外，作為活性中心的原子級金屬已被廣泛研究用于有效的光催化。了解原子級中心的特定電子結構對于提升催化性能具有極其重要的意義。近日，上海交通大學王松玲、中山大學羅鑫等報道了一種在三氧化鎢(Au₁/WO₃)上的原子分散金催化劑，用于將甲烷光催化氧化為甲醇。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Au₁和WO₃之間存在強相互作用，此外，Au₁/WO₃上的Au₁物種顯示出一個特定的尖端增強的局部電子場，它有利于甲烷脫氫，從而形成甲醇(高達589 μmol g^-1 h^-1)。Au₁/WO₃(~0.1 wt% Au)在1小時內每摩爾Au活性位點獲得~120摩爾CH₃OH的產率，高于~5.6摩爾CH₃OH產率的Au Ps /WO₃ (~1.3 wt% Au)。這表明原子分散的Au₁有利于CH₄的有效轉化。

理論計算進一步揭示了中間體*CH₃OH在Au₁上的吸附能低于Au顆粒，這不僅解釋了Au₁/WO₃催化劑產生比Au Ps/WO₃更高的CH₃OH產物的產率，也抑制了Au₁/WO₃上甲醇的過度氧化，從而提高了其選擇性。本工作所提出的建立電結構活性可以為設計用于C1催化和綠色化學的高效原子級催化劑創造一個平臺。

Photocatalytic Oxidation of Methane to Methanol by Tungsten Trioxide-supported Atomic Gold at Room Temperature. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120919

5. Appl. Catal. B.: 通過“基本沐浴”精確控制結構變量優化pH通用ORR電催化劑

用于氧還原(ORR)的基于生物質的催化劑具有價格低廉和來源較廣等優點。然而，基于生物質的無金屬ORR電催化劑通常存在質量傳遞和pH適用性差的問題。因此，調整結構變量、改善多孔域內的傳質和實現pH通用催化活性是優化基于生物質的無金屬ORR電催化劑的關鍵。近日，中國礦業大學徐朗團隊提出了“基本沐浴”策略，用于精確控制源自生物質-小麥秸稈的氮摻雜無金屬ORR電催化劑的結構(WSC)。

“基本沐浴”會導致木質纖維素骨架的膨脹、溶解和變形，從而使內部生物質的致密結構松散和孔隙寬度擴大，有利于外部化學物質的可及性。在0.5 M H₂SO₄、0.1 M KOH和0.1 M磷酸鉀緩沖溶液(PBS，pH=7.0)中，與WSC-2和WSC-3相比，WSC-1具有高的極限電流密度(酸性：6.18 mA cm^-2, 堿性: 6.52 mA cm^-2和中性: 6.03 mA cm^-2)，且電流值與pH無關，三個樣品的極限電流密度與其相應的中孔體積之間存在正相關關系。

此外，密度泛函理論 (DFT)計算表明，原子比為1:1:1的吡啶、吡咯和石墨氮的協同效應有助于降低ORR過電位，并且無論pH值如何，極限電流密度與中孔而不是微孔的體積成正比?？傊摴ぷ髦锌芍貜偷慕Y果為介孔和氮物質分布在提高pH通用ORR性能方面的重要性提供了證據，為新能源技術中生物質的利用提供了新見解。

Optimization of pH-Universal O₂ Reduction Electrocatalysis by Precise Control over Structural Variables via Basic Bathing. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120912

6. J. Mater. Chem. A: “善其事必先利其器”，SILAR沉積用于光電化學水分解的BiVO₄光陽極

納米材料的濕化學合成，特別是形態、結構和成分可控的薄膜涂層，由于其固有的簡單性和低成本，在工業應用中非常有前景，前提是合成的納米材料的性能可以與基于真空的納米材料的性能相匹配。近日，皇家墨爾本理工大學Enrico Della Gaspera和Jiawen Ren等通過SILAR(連續離子層吸附和反應)的簡單且可擴展的方法制造釩酸鉍(BiVO₄)薄膜，其具有優異的光電化學水分解性能。

研究人員證明了通過SILAR方法制備的BiVO₄逐層生長受前體溶液濃度、沉積循環次數和退火溫度的影響。對合成大參數的分析為沉積高度結晶的具有可調光吸收特性的BiVO₄所需的條件提供了指導基礎。最后，研究了這些薄膜作為光陽極用于光電化學水分解中析氧反應的性能，證明了合成參數(前體濃度、浸入循環次數、退火溫度)在影響水分解性能方面的相互作用。

通過系統的評估，確定了太陽能水分解的最佳條件(25 mM-40 mM的前體濃度；50-100次 SILAR循環；500 °C退火溫度)。在AM 1.5 G輻照下，優化后的樣品在沒有空穴清除劑的條件下達到了創紀錄的~4 mA cm^-2光電流密度。這些結果表明SILAR制造方法能夠用于沉積用于太陽能燃料生產的高效光敏材料，并為進一步提高其性能的進一步研究奠定了堅實的基礎。另外，此類研究應側重于摻雜和非化學計量成分的影響，以及實現對光電極納米結構的控制。

SILAR deposition of bismuth vanadate photoanodes for photoelectrochemical water splitting. Journal of Materials Chemistry A, 2021. DOI: 10.1039/d1ta07710d

7. Chem. Eng. J.: 微量Ir誘導協同電子和形態調節提高了寬pH范圍內Co NRAs OER性能

析氧反應(OER)在各種能量存儲和轉換裝置的發展中起著關鍵作用，科研人員能夠同時實現OER催化劑增強活性、改進穩定性和降低成本，但用于在廣泛pH范圍內析氧反應(OER)的電催化劑的探索仍然具有挑戰性。近日，山東大學王安良團隊報道了一種摻入痕量Ir (1.0 at%)的分層Co納米棒陣列(NRA)催化劑(IrCo NRAs)，該催化劑具有優異的OER活性。

微量Ir的引入不僅導致形成包含內部納米棒和具有豐富晶格畸變的外部超薄納米片的分級結構，而且還調節了IrCo NRA的電子結構。分級IrCo NRA在很寬的pH范圍內表現出非凡的OER活性，在1.0 M KOH、0.5 M H₂SO₄和1.0 M磷酸鹽緩沖鹽水(PBS)中，電流密度為10 mA cm^-2時的過電位分別為257.3 mV、296.9 mV和 376.1 mV。此外，分級IrCo NRA 在長期耐久性測試中顯示出優異的pH通用穩定性，催化活性幾乎沒有下降。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，微量Ir的摻入顯著降低了決速步的能壘，從而增強了 OER 活性。此外，引入Ir原子導致d帶中心接近費米能級，并加強了氧的中間體的吸附，這進一步提高了催化劑活性。這項工作為設計高效OER催化劑開辟了一條新途徑，該催化劑在較寬的pH范圍內顯著減少了貴金屬的含量。

Synergistic Electronic and Morphological Modulation by Trace Ir Introduction Boosting Oxygen Evolution Performance over a Wide pH Range. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133577

8. Chem. Eng. J.: 錨定Ru的氮/碳用于穩定CO₂加氫制甲酸鹽

二氧化碳(CO₂)過渡排放是造成氣候變化和全球變暖的主要原因。利用CO₂作為廉價、豐富且可再生的原料來生產增值化學品和燃料，被視為實現碳中和的最有前途的碳回收策略之一。CO₂加氫生成甲酸(FA)/甲酸鹽被認為是實現可持續循環碳經濟的有前景的策略。近日，韓國科學技術聯合大學院大學Kwang-Deog Jung團隊通過在氮摻雜碳(NCs)和氯化釕(RuCl₃·xH₂O)之間形成配合物，制備了用于將CO₂液相加氫為FA/甲酸鹽的多相釕催化劑(Ru/NC)。

NC載體是通過簡單的一步離子熱碳化過程在不同溫度下制備的?？侼含量和吡咯-N結構隨著碳化溫度的升高而降低，而石墨-N結構則增加。HRSTEM和XPS分析表明，釕在NC載體上作為高度分散的原子級Ru³⁺物種存在，具有大表面積和介孔結構的NC載體增加了反應物分子的活性金屬位點的可用性，從而產生了優異的催化性能。在Et₃N中，優化后的2Ru/NC750在120 °C和8.0 MPa下反應2小時，TON為3088。并且該催化劑還具有良好的穩定性，在回收時保持其原有活性的80%。

另外，催化劑的失活歸因于1.Ru³⁺的損失；2.Ru³⁺的遷移；以及3.Ru³⁺還原為Ru⁰。并且催化劑的失活還與Ru在NC載體上的結合密切相關。密度泛函理論(DFT)計算表明，吡咯-N結構是最穩定的RuCl₃結合位點，與實驗結果相對應。因此，2Ru/NC750催化劑的優異性能歸因于Ru與吡咯-N的強結合。催化劑在五個循環中的穩定性測試表明，與主要含有石墨-N配位的催化劑相比，具有高濃度吡咯/吡啶-N金屬配位位點的催化劑能夠抑制釕物種的浸出和附聚/還原。

Structural Effect of Nitrogen/Carbon on the Stability of Anchored Ru Catalysts for CO₂ Hydrogenation to Formate. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133571

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8篇催化頂刊：JACS、ACS Catal.、Nano Energy、JMCA、Chem. Eng. J.等成果

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