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任志鋒/周海青/張龍Small: 2 A cm-2下亦穩定！具有界面sp H-P雜化的NiP2/Ni5P4實現高效持久HER

過渡金屬磷化物的催化析氫活性與磷含量有很大關系，但性能增強的物理起源仍然不明確，并且因為較差的H*吸附，調節磷化鎳(NiP₂/Ni₅P₄)的催化活性仍然具有挑戰性。

近日，休斯頓大學任志鋒(Zhifeng Ren)、湖南師范大學周海青、Fang Yu和中南大學張龍等通過陰離子取代將富P的NiP₂和貧P的Ni₅P₄整合到面內異質結構中，其中面內界面處的P原子作為活性H*吸附位點，從而通過調節NiP₂和Ni₅P₄之間的電子結構促進析氫反應(HER)。

NiP₂/Ni₅P₄雜化物具有良好的活性和導電性，因此在酸中表現出類鉑催化活性。其在酸性溶液中，在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下，HER過電位分別為30 mV和76 mV。

它的性能超過了目前報道的大多數的電催化劑，并且可與Pt催化劑相媲美(10 mA cm^-2/100 mA cm^-2時過電位為30 mV/72 mV)。另外，NiP₂/Ni₅P₄可以在大電流密度下平穩運行，在2000 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為247 mV。

實驗分析和密度泛函理論(DFT)計算表明，NiP₂/Ni₅P₄的P位點表現出中等的氫吸附強度，其作為HER的實際活性位點。

另外，NiP₂/Ni₅P₄優異的活性源于P 2p和H 1s軌道之間密度態的適度重疊，從而優化了H*吸附強度和動力學過程。這項工作通過構建面內異質結來制造堅固的非貴金屬電催化劑的新途徑，為開發用于水電解的先進電催化劑提供新的設計思路。

Engineering In-Plane Nickel Phosphide Heterointerfaces with Interfacial sp H-P Hybridization for Highly Efficient and Durable Hydrogen Evolution at 2 A cm^-2. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105642

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