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三天兩篇頂刊!三院院士孫學良團隊捷報頻傳!

人物介紹

三天兩篇頂刊!三院院士孫學良團隊捷報頻傳!

孫學良教授,于2021年11月18日當選中國工程院外籍院士
在此之前,孫學良教授已是加拿大西安大略大學機械與材料工程系教授,是世界著名的能源材料領域頂尖科學家,加拿大皇家科學院和加拿大國家工程院兩院院士,國際電化學能源科學院常務副主席,加拿大納米能源材料領域首席科學家。
研究領域:
研究方向主要圍繞新型材料的開發,以及其在電化學能源轉化和儲存系統中的應用,覆蓋了從基礎科學到納米應用技術、再到新興的清潔能源工程范疇。研究領域包括固態電池、二次液態電池和燃料電池等重點從事鋰離子電池、固態電池和燃料電池研究與應用。
榮譽與經歷
現任國際電化學能源科學院(IOAEES)的主席,擔任Springer旗下國際期刊Electrochemical Energy Review主編(影響因子28.905)。2020年與2021年全球前2%頂尖科學家(終身科學影響力);連續4年(2018年-2021年)入選科睿唯安全球“高被引科學家”。已發表Nature/Science子刊、Adv. Mater.,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Int. Edit.,Energy Environ. Sci.等高水平論文550篇,總引用次數超過40000次,H因子105,獲11項美國及PCT國際專利。編寫4本英文著作和撰寫18本英文著作的章節,在國際會議上做過150多場大會/主題/邀請報告,受邀參加了140多場國際學術會議。
在2021年11月21日和11月23日,孫院士團隊與其他課題組合作分別在Advanced Energy Materials(Adv. Energy Mater.,IF=29.368)和Nature Communications(Nat. Commun.,IF=14.919)發表了最新成果。下面,對這兩篇成果進行簡要的介紹,以供大家學習和了解!
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孫學良&王振波Adv. Energy Mater.綜述:貴金屬SACs的先進載體材料和相互作用:從載體效應到設計策略

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貴金屬單原子催化劑(SACs)以其低廉的成本、超高的原子利用率以及在多種催化反應中具有獨特的性能而成為催化領域的熱門研究課題之一。載體材料對貴金屬SACs的制備和催化性能起著至關重要的作用。因此在過去幾年中,各種載體材料得到了非常迅速開發和精心設計。
基于此,加拿大西安大略大學孫學良教授和深圳大學王振波教授(共同通訊作者)等人報道了一篇關于貴金屬SACs的載體材料最新進展的綜述。在本文中,作者首先系統地介紹了貴金屬SACs中的載體效應,包括錨定效應、強金屬-載體相互作用和協同催化效應。此外,作者還對載體材料的最新進展進行了分類,并對其錨固機理進行了詳細討論。重要的是,作者總結了先進支架的設計策略,以指導先進支架材料的開發和利用。最后,作者提出了載體材料未來可能的研究方向,以幫助克服貴金屬SACs目前面臨的問題。由于本文圖較多,故僅選擇了部分圖進行展示。

圖文速遞

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圖1. 貴金屬SACs的高級載體和設計策略
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圖2. 強金屬-載體相互作用(SMSI)
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圖3. 協同催化作用
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圖4. 在HNTM上制備貴金屬SACs的示意圖
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圖5. Pd納米顆粒轉化為Pd SACs
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圖6. 二聚Pt2/石墨烯催化劑

總結展望

總之,隨著貴金屬SACs的迅速發展,載體材料越來越受重視。它們不僅可以通過錨定作用穩定貴金屬SACs,而且還可以通過表面修飾硅和協同催化作用提高貴金屬SACs的催化性能。此外,還提出并實施了各種先進載體的設計策略,如空位構建、雜原子引入、結構調節和表面改性等,以加速貴金屬SACs的制備。

雖然在先進載體材料方面取得了巨大進展,但是仍然需要對載體材料進一步的研究,以克服貴金屬SACs中的許多重大挑戰。針對不同的問題,未來可能的研究方向如下:

(1)實現單原子的高負載量始終是貴金屬SACs的主要挑戰之一,應重點引入更多的缺陷位點和強金屬-載體相互作用(SMSI),以及增加載體的比表面積并構建空間限制結構;

(2)提高每個貴金屬原子的催化性能是目前重要的研究課題,貴金屬SACs的催化性能與載體上貴金屬單原子位點的配位環境和幾何結構密切相關,因此需要各種合理的載體設計來調整貴金屬SACs的催化性能;

(3)加大對貴金屬SACs與載體之間的協同催化作用的研究,并為其開發先進的表征技術;

(4)貴金屬SACs的可擴展生產是工業應用的主要瓶頸,非常需要開發簡便且可擴展的方法來制備具有豐富錨定位點的載體,同時需要保持載體的高度熱穩定性和化學穩定性。

Advanced Support Materials and Interactions for Atomically Dispersed Noble-Metal Catalysts: From Support Effects to Design Strategies.Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102556.
https://doi.org/10.1002/aenm.202102556.

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孫學良&李雋&谷猛&陳寧Nat. Commun.:預先定位的孤立原子制備吡咯-N4型SACs的一般策略

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單原子催化劑(SACs)因其優越的催化性能在許多領域得到了廣泛應用。由于單原子位點的獨特性質,利用單原子作為催化劑合成SACs具有廣闊的應用前景。基于此,加拿大西安大略大學孫學良教授、清華大學李雋教授、南方科技大學谷猛副教授和加拿大同步輻射光源線站陳寧研究員(共同通訊作者)等人報道了一種利用Pt1原子作為催化劑合成了Co1 SAC。作者首先通過使用負載在N摻雜碳納米片上的Pt單原子作為催化劑(Pt1/NCNS),利用原子層沉積(ALD)技術合成了Co SAC來驗證該策略。X射線吸收光譜(XAS)結果顯示單個分散的Co1原子。正如XAS和高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)所證實的那樣,在Co沉積后Pt1原子仍是原子分散的。
此外,作者還表明這種合成策略是通用的,也可以很容易地擴展到合成Fe和Ni SACs。X射線吸收近邊結構(XANES)模擬和擴展X射線吸收精細結構(EXAFS)分析結果表明,所制備的Co、Fe和Ni SACs為M1-吡咯-N4結構(M=Fe, Co和Ni)。通過密度泛函理論(DFT)計算表明Pt1原子促進Co(Cp)2離解成CoCp和Cp碎片。Co(Cp)產物通過強化學吸附進一步沉積在基材上,從而導致更高的金屬負載和Co1原子的形成。這些SACs在析氫反應(HER)和析氧反應(OER)下進行了評估,通過原位XAS研究揭示了單原子位點的性質。此外,在析氧反應(OER)中,Ni1 SAC表現出比Fe1和Co1 SACs高得多的活性,與DFT預測一致。這些新發現將SACs的應用領域擴展到催化制備方法,為先進SACs的合理設計提供了可能。

圖文速遞

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圖1. M1Pt1/NCNS催化劑的XAS表征
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圖2. M1Pt1/NCNS催化劑的形貌
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圖3. M1Pt1/NCNS催化劑局部結構的鑒定
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圖4. Co ALD工藝的理論理解示意圖
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圖5. M1Pt1/NCNS(M=Co、Fe和Ni)的理論和實驗電催化分析

總結展望

總之,作者首次使用非均相負載的Pt1原子作為催化劑成功合成了M1-吡咯-N4型SACs。XANES模擬和EXAFS分析證實了這種通用的M1-吡咯-N4骨架。DFT計算表明Pt1原子作為催化劑調節吸附行為并促進Co ALD中Co(Cp)2的解離,導致CoCp在吡咯-N4位點上的化學結合并形成Co單原子。更重要的是,這種合成策略可以擴展到實現Fe和Ni SACs。這些SACs在HER下進行評估,單原子位點的性質通過操作XAS研究進一步揭示。

在OER中,Ni1Pt1/NCNS催化劑顯示出比Fe和Co SACs對應物更好的催化活性,與DFT預測非常吻合。這些新發現將SACs的應用領域擴展到催化制備方法,對于先進SACs的合理設計很有希望。M1原子(M=Fe、Co、Ni)與局部配位N原子之間顯著的共價金屬-載體相互作用(SMSI)為通過底物設計進一步調整催化性能提供了獨特的機會。

A general strategy for preparing pyrrolic-N4 type single-atom catalysts via pre-located isolated atoms. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-27143-5.
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27143-5.

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