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電催化水分解被廣泛認為是最經濟、最有效的高純氫制氫技術之一。鉑基催化劑是有效的析氫反應(HER)催化劑。但是，鉑基催化劑的稀缺性和高成本阻礙了水分解技術的廣泛應用。因此，開發豐富的非貴重的、具有成本效益的電催化劑是未來氫經濟發展的必要趨勢。

近日，浙江大學侯陽、新南威爾士大學戴黎明等報道了一種鉬摻雜硒化鈷納米片電催化劑，其硒空位封裝在N摻雜碳基質中(Mo-Co_0.85Se_VSe/NC)，用于有效的析氫反應(HER)。

由于水解離步驟是堿性HER的重要途徑，研究人員首先進行密度泛函理論(DFT)計算來研究Co_0.85Se/有/無Mo摻雜劑和Se空位對水的解離。結果發現，Mo-Co_0.85Se_VSe具有最優的水解離能壘。

由于Mo-Co_0.85Se_VSe/NC調制的電子環境和增強的電子電導率，其在堿性介質中表現出顯著增強的HER性能，在10 mA cm^-2和200 mA cm^-2的電流密度下分別具有151 mV和275 mV的低過電位，性能幾乎優于之前報道的所有用于HER的最先進的基于過渡金屬硒化物甚至是商用Pt/C(200 mA cm^-2，298 mV)催化劑。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，Mo-Co_0.85Se_VSe/NC增強的HER活性歸因于從Mo原子通過橋連 Se原子到Co原子的電荷轉移，導致Co位點的電子富集；由于Mo和Se空位之間的協同作用，加速了Mo-Co_0.85Se_VSe/NC表面上的水離解；

另外，將Mo和Se空位引入Co_0.85Se有效地調節了Co位點周圍的電子環境，促進了水的離解并降低了質子在Co位點上的吸附能，從而加速了堿性HER的Volmer-Heyrovsky過程。這項工作中描述的這種協同雜原子摻雜和空位工程策略可以擴展到其他過渡金屬化合物系統，從而可以在電化學領域開辟新應用。

Accelerated Water Dissociation Kinetics By Electron-Enriched Cobalt Sites for Efficient Alkaline Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109556

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侯陽/戴黎明AFM: 先計算再實驗！富電子Co位點加速水離解動力學以實現高效堿性HER

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