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層狀富鋰過渡金屬（TM）氧化物Li_xTM_yO₂（x>y）是一種極有前途的高容量正極材料，其通過陽離子和陰離子氧化還原過程進行電荷補償。但陰離子氧化還原的開發受到不可逆容量、動力學遲滯、滯后和電壓衰減等問題的嚴重阻礙。

圖1. Li₂TiS_3-xS_x的結構和電化學特性

在此，法蘭西公學院（Collège de France）Jean-Marie Tarascon教授等人成功合成一系列全富鋰層狀硫系化合物Li₂TiS_3-xS_x，發現Se的部分取代使得Li₂TiS₃具有鐘形電化學活性。

得到的Li₂TiS_2.4Se_0.6可以提供高達260 mAh/g的重量容量，這與層狀氧化物相比，并沒有電壓衰減和高極化損失等問題。XPS/HAXPES、EPR和NMR等表征技術結果表明，Li₂TiS_2.4Se_0.6的容量來源于陰離子（S^2-/S^n-；Se^2-/Se^n-，n<2）和陽離子氧化還原（Ti^3+/4+）氧化還原過程之間的復雜平衡。

圖2. Li_yTiS_2.4Se_0.6的晶體結構

此外，DFT計算表明，如果沒有過渡金屬電子態的動態參與，陰離子氧化還原過程就不會發生。在性能方面，LTFS和Li₂TiS_3-xS_x都顯示出類似的可持續的比能量密度。

因此，這種類型的硫化物為固態電化學調節陽離子/陰離子帶位置（和氧化還原電位）打開了大門，從而增加了富鋰硫化物的電化學容量。

圖3. Li_yTiS_3-xSe_x的理論計算

Activation of anionic redox in d⁰ transition metal chalcogenides by anion doping, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25760-8

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Nat. Commun.：陰離子摻雜激活d0過渡金屬硫屬化合物的陰離子氧化還原

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