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大連化物所汪國(guó)雄Angew.: C2+產(chǎn)物產(chǎn)率大提升！對(duì)Cu2P2O7進(jìn)行電化學(xué)重構(gòu)以促進(jìn)CO2RR

以CO₂作為原料生產(chǎn)增值多芳烴(C₂₊)燃料和乙烯、乙醇等化學(xué)品，由于其在化學(xué)工業(yè)和能源領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用，具有很高的吸引力。銅(Cu)可以通過(guò)電化學(xué)方法將CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊燃料和化學(xué)物質(zhì)。然而，由于復(fù)雜的反應(yīng)途徑和產(chǎn)物分布，C₂₊產(chǎn)物在高電流密度下的法拉第效率并不高。

基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所汪國(guó)雄團(tuán)隊(duì)以氧化銅(CuO)顆粒和磷酸銨((NH₄)₂HPO₄)為原料，采用固態(tài)反應(yīng)合成法合成了Cu₂P₂O₇催化劑，并將該催化劑用于CO₂RR。

對(duì)Cu₂P₂O₇電化學(xué)原位重構(gòu)產(chǎn)生多孔Cu、缺陷和低配位位點(diǎn)，這導(dǎo)致增加催化劑的表面積和催化活性。重構(gòu)的Cu₂P₂O₇催化劑在外加電流密度為350mAcm^-2下，C₂₊的峰值法拉第效率為73.6%，乙烯法拉第效率為39.8%。

C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率和部分電流密度均顯著高于氧化銅產(chǎn)物。另外，該催化劑具有較高的穩(wěn)定性，對(duì)于CO₂RR為乙烯，其可持續(xù)生產(chǎn)30h以上。

原位拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，重構(gòu)的多孔銅中豐富的缺陷和低配位點(diǎn)促進(jìn)了橋和頂構(gòu)型的*CO吸附，促進(jìn)了低能壘的CO_bridge-CO_atop耦聯(lián)反應(yīng)。另外，橋吸附的*CO更有利于缺陷銅的C-C耦合，這是提高C₂₊產(chǎn)量的原因。

本文提出了一種開(kāi)發(fā)高效的CO₂RR為C₂₊產(chǎn)物催化劑的電化學(xué)原位重建方法，為高效經(jīng)濟(jì)的CO₂RR催化劑的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)提供了一種簡(jiǎn)單的策略。

A Reconstructed Cu₂P₂O₇ Catalyst for Selective CO₂ Electroreduction to Multicarbon Products. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114238

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