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清華張強教授Sci. Adv.：固態(tài)鋰合金負極中從鋰原子到鋰空位的載流子躍遷

高能量密度固態(tài)電池的穩(wěn)定循環(huán)高度依賴于動力學(xué)穩(wěn)定的固態(tài)鋰合金化反應(yīng)。固-固界面的鋰（Li）金屬沉積是界面波動和電池失效的主要原因，其形成需要明確的機制解釋，尤其是關(guān)鍵動力學(xué)方面存在短板。

圖1. 連續(xù)鋰化過程中Li-In的鋰動力學(xué)演變

在此，清華大學(xué)張強教授等人將Li-In合金作為模型系統(tǒng)，用于篩選Li動力學(xué)中的速率決定步驟和載體種類。作者發(fā)現(xiàn)了從合金化到金屬沉積的動力學(xué)轉(zhuǎn)變，并通過恒電流電化學(xué)阻抗譜 (GEIS) 對弛豫時間分布 (DRT) 進行分析，原位監(jiān)測了它們的演變過程。

在整個鋰化過程中對鋰原子擴散和電荷轉(zhuǎn)移進行量化和比較，表明了速率決定步驟為不同鋰化階段的電荷轉(zhuǎn)移或鋰原子擴散。

圖2. Li動力學(xué)轉(zhuǎn)變的速率決定步驟和主要載體

具體而言，快速的鋰原子擴散（>10^-11 cm² s^-1) 和避免鋰金屬成核的快速電荷轉(zhuǎn)移保證了穩(wěn)定的合金化過程，而衰減的電荷轉(zhuǎn)移將觸發(fā)從合金化到金屬沉積的轉(zhuǎn)變。

鋰動力學(xué)轉(zhuǎn)變證明了主導(dǎo)載流子從鋰原子到鋰空位的交替，構(gòu)成了特定動力學(xué)特征的內(nèi)因，包括決速步驟和界面穩(wěn)定性。鋰合金負極中的速率決定步驟和載體的知識提供了下一代固態(tài)鋰電池應(yīng)用所需的關(guān)鍵洞察力。

圖3. 全固態(tài)電池鋰鋁合金電極鋰化過程中的動力學(xué)特性

The carrier transition from Li atoms to Li vacancies in solid-state lithium alloy anodes, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abi5520

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