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張志明/郭頌JACS：在光敏MOF中單位點/納米簇催化劑協同催化CO2羰基化反應

太陽能驅動的羰基化反應，利用二氧化碳（CO₂）代替有毒的CO作為C₁源，具有相當大的興趣。然而，由于惰性CO₂分子的存在，該反應仍然面臨著巨大的挑戰。

基于此，天津理工大學張志明教授和郭頌教授（共同通訊作者）等人報道了將鈷（Co）單位點和超細CuPd納米簇催化劑集成到基于卟啉的金屬有機框架中，以構建復合光催化劑(Cu₁Pd₂)_z@PCN-222(Co)（其中，z=1.3、2.0和3.0 nm）。

在可見光照射下，激發的卟啉可以同時將電子轉移到Co單位點和CuPd納米團簇，為CO₂進行光還原和Suzuki/Sonogashira反應的耦合提供了可能性，這是(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)中的多組分協同作用。不僅可以替代危險的CO氣體，而且在溫和的條件下可以顯著促進二苯甲酮在CO₂中的光合作用，產率超過90%，選擇性達到97%。

值得注意的是，在這種基于(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)的光催化體系中，首次在溫和且環境友好的條件下高效合成了眾所周知的降血膽固醇藥物—非諾貝特（fenofibrate）。

通過系統的研究清楚地解釋了這些復合催化劑中不同組分之間的功能和協作，突出了通過使用溫室氣體CO₂作為C₁源來開發可持續羰基化反應方案的新見解。總之，該工作開發了一種可持續的協議，用于通過利用太陽能以CO₂作為C₁源進行羰基化。

Feeding Carbonylation with CO₂ via the Synergy of Single-Site/Nanocluster Catalysts in a Photosensitizing MOF. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08908.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08908.

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