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了解等離子體納米材料及其吸附質之間的熱載流子動力學對于等離子體增強光電子過程（如光催化、光學傳感和光譜分析）具有重要意義。然而，由于復雜的路徑和光電子的超快相互作用動力學，確定特定過程的特定主導機制仍面臨著巨大的挑戰。

基于此，中科院物理研究所孟勝研究員、鄭州大學李順方教授和郭海中教授、香港大學郭正曉教授（共同通訊作者）等人報道了他們以CO₂還原為例，利用實時密度泛函理論（DFT）計算在單分子水平上清晰地探討了等離子體驅動催化的潛在機制。

通過實時的密度泛函理論（DFT）計算對分子軌道的時間演化電子占據分析，從超快結構和電子動力學的角度闡明了等離子體驅動的CO₂還原的基本機制。吸附在不同幾何形狀和尺寸的Ag₂₀和Ag₁₄₇團簇上的CO₂分子被光學等離子體激發還原。

這種還原通常可以歸因于局部表面等離子體驅動的間接熱電子轉移和直接電荷轉移的協同效應，其中兩種機制的相對貢獻隨激光強度而變化。

同時，伴隨著CO₂不對稱拉伸和彎曲模式的激發。激光強度和反應速率之間存在非線性關系，表明強局域表面等離子體激發的協同作用和從間接熱電子轉移到直接電荷轉移的轉變。直接電荷轉移貢獻隨著等離子體（激光）強度的增加而增加，并最終主導催化過程。

本研究中發現的協同過程表明反應速率對激光強度的非線性依賴性，并具有普遍性。這些發現為對CO₂光還原的微觀理解提供了新的見解，并且促進了高效等離子體介導的光催化劑的設計。

Indirect to Direct Charge Transfer Transition in Plasmon-Enabled CO₂ Photoreduction. Adv. Sci., 2021, DOI: 10.1002/advs.202102978.

https://doi.org/10.1002/advs.202102978.

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