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湖大費(fèi)慧龍/葉龔蘭ACS Nano: 碘摻雜調(diào)節(jié)單原子位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)用于HER

SAC的催化性能與金屬中心的電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，金屬中心決定了反應(yīng)中間體在催化位點(diǎn)上的吸收強(qiáng)度。故開發(fā)用于調(diào)節(jié)單原子催化劑(SAC)中金屬位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)的策略是優(yōu)化其活性的關(guān)鍵。

基于此，湖南大學(xué)費(fèi)慧龍和葉龔蘭等通過簡(jiǎn)單的CVD方法合成了鈷-氮-碳(Co-N-C)催化劑，該碳基質(zhì)中摻雜碘可以有效地調(diào)節(jié)其電子結(jié)構(gòu)和析氫反應(yīng)(HER)的催化活性。碘摻雜的Co-N-C催化劑在酸性電解質(zhì)中顯示出優(yōu)異的HER活性，在10 mA cm^-2時(shí)的過電位僅為52 mV，Tafel斜率為56.1 mV dec^-1。

此外，該催化劑具有1.88 s^-1的高周轉(zhuǎn)頻率(TOF)值(η=100 mV)，這比無(wú)碘摻雜催化劑高(0.2 s^-1)大約1個(gè)數(shù)量級(jí)。

實(shí)驗(yàn)測(cè)量和理論計(jì)算都證明，碘摻雜劑的引入可以有效地調(diào)整Co原子的電子結(jié)構(gòu)和化學(xué)氧化態(tài)，從而優(yōu)化活性位點(diǎn)上的H吸收強(qiáng)度，從而具有優(yōu)異的HER活性。

此外，碘摻雜策略擴(kuò)展了用于調(diào)節(jié)原子位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)的方法，這可以為除HER之外的各種催化過程合理設(shè)計(jì)和優(yōu)化高性能的SAC。

Iodine-Doping-Induced Electronic Structure Tuning of Atomic Cobalt for Enhanced Hydrogen Evolution Electrocatalysis. ACS Nano. 2021. DOI:10.1021/acsnano.1c06796

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