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上交王松玲/中大羅鑫Appl. Catal. B.: 尖端增強的電子局域效應助力Au1/WO3光催化甲烷為甲醇

將CH₄光催化轉化為甲醇(CH₃OH)對于實現可持續能源生產和環境保護具有重要意義。另外，作為活性中心的原子級金屬已被廣泛研究用于有效的光催化。了解原子級中心的特定電子結構對于提升催化性能具有極其重要的意義。

近日，上海交通大學王松玲、中山大學羅鑫等報道了一種在三氧化鎢(Au₁/WO₃)上的原子分散金催化劑，用于將甲烷光催化氧化為甲醇。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Au₁和WO₃之間存在強相互作用，此外，Au₁/WO₃上的Au₁物種顯示出一個特定的尖端增強的局部電子場，它有利于甲烷脫氫，從而形成甲醇(高達589 μmol g^-1 h^-1)。

Au₁/WO₃(~0.1 wt% Au)在1小時內每摩爾Au活性位點獲得~120摩爾CH₃OH的產率，高于~5.6摩爾CH₃OH產率的Au Ps /WO₃ (~1.3 wt% Au)。這表明原子分散的Au₁有利于CH₄的有效轉化。

理論計算進一步揭示了中間體*CH₃OH在Au₁上的吸附能低于Au顆粒，這不僅解釋了Au₁/WO₃催化劑產生比Au Ps/WO₃更高的CH₃OH產物的產率，也抑制了Au₁/WO₃上甲醇的過度氧化，從而提高了其選擇性。

本工作所提出的建立電結構活性可以為設計用于C1催化和綠色化學的高效原子級催化劑創造一個平臺。

Photocatalytic Oxidation of Methane to Methanol by Tungsten Trioxide-supported Atomic Gold at Room Temperature. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120919

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