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高效且低成本的析氧反應(OER)電催化劑是電化學能量轉換和存儲技術的關鍵。然而，目前缺乏一種策略來指導具有功能可調性的具有成本效益的反鈣鈦礦氮化物的開發。

近日，南京大學陳兆旭、閆世成等通過在Fe位點部分摻雜Ni來觸發Cu_0.5NFe_3.5中Fe³⁺從低自旋到高自旋的轉變，以重建原位電化學形成的FeNi(羥基)氫氧化物催化層的磁性，從而加速電催化OER。

磁性測試表明，Cu_0.5NFe₃Ni_0.5顯著加速原位氧化電化學形成的無定形FeNi(氧)氫氧化物氧化還原對、初始水氧化步驟以及隨后的水氧化。

理論計算表明，由于動力學上有利的量子自旋(軌道)交換相互作用，高自旋Fe³⁺在鐵磁性Cu_0.5NFe₃Ni_0.5核上誘導形成順磁性FeNi(羥基)氫氧化物催化層以加速OER動力學。

具體而言，通過在反鈣鈦礦Cu_0.5NFe_3.5中摻雜Fe位點來調節Fe³⁺的自旋態躍遷可以優化電子構型并加強界面相互作用，以實現Cu_0.5NFe₃Ni_0.5和FeNiOOH之間的快速電子轉移，從而產生順磁性FeNiOOH以觸發低過電位的OER。

因此Cu_0.5NFe₃Ni_0.5作為出色的OER電催化劑，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為244 mV，性能優于基準IrO₂催化劑。本工作的發現有望開啟設計理想的基于反鈣鈦礦的電催化劑的潛力，該電催化劑具有可調節的自旋狀態，用于能量轉換和存儲領域。

Spin Unlocking Oxygen Evolution Reaction on Antiperovskite Nitrides. Journal of Materials Chemistry A , 2021. DOI: 10.1039/d1ta07561f

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