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河工大、阿姆斯特丹大學Adv. Sci.：通過錫單原子催化劑的配位工程控制電化學CO2還原選擇性

具有均勻分散的金屬-N₄組分的碳基單原子催化劑(SAC)具有良好的CO₂還原性能。在CO₂RR過程中，控制各種反應中間體在催化劑表面的結合強度對于提高對所需產物的選擇性是必要的，但是實現該目標仍然是一個挑戰。

河北工業大學于豐收、張魯華和阿姆斯特丹大學N. Raveendran Shiju等制備了由原子分散的SnN₃O₁活性位點組成的Sn SACs，這些活性位點負載在富氮碳基質上(Sn-NOC)，用于有效的電化學CO₂RR。

Sn-NOC對電化學CO₂RR為CO顯示出優異的活性，最大FE為94%和-0.7 V vs. RHE的CO部分電流密度為13.9 mA cm^-2。對于具有Sn-N₄的錫酞菁(Sn-Pc)，HCOOH和H₂產物在測量的電位范圍內占主導地位。

根據Sn-NOC中活性Sn原子的數量，CO₂RR對CO的計算TOF為23 340.5 h^-1，是Sn-N₄(57.5 h^-1)并且優于文獻中的先進的SAC。此外，通過繪制FE_CO與Sn-N含量的關系建立了線性關系，證明SnN₃O₁是Sn-NOC催化劑中的真正活性位點。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，SnN₃O₁的原子排列降低了*COO和*COOH形成的活化能，同時顯著增加了HCOO*形成的能壘，從而促進了CO₂到CO的轉化并抑制了HCOOH生成。

這項工作通過單獨控制每個反應中間體在催化劑表面上的結合強度，為提高對特定產物的選擇性提供了一種新方法。

Control over Electrochemical CO₂ Reduction Selectivity by Coordination Engineering of Tin Single-Atom Catalysts. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202102884

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