多孔碳已被廣泛用作有效的主體來封裝Li-S和Na-S電池中的高活性分子硫。然而,對于這些亞納米孔,在循環過程中提供完全可及的暢通鈉離子通道是一個挑戰,特別是對于高硫含量。眾所周知,全覆蓋設計結構的固體界面在促進電池的快速電荷轉移和穩定轉換反應方面起著至關重要的作用。而在孔隙中構建高離子導電性固體界面非常困難。溫州大學侴術雷、澳大利亞悉尼科技大學汪國秀、伍倫貢大學Yun-Xiao Wang、Wei-Hong Lai等報道了具有連續孔分布的微介孔碳納米球(MMPCS)的合成,以作為Na-S電池的有效載體。圖1 連續孔中的完全鈉離子可及性連續的碳孔使鈉離子完全可及,從而提供內部富鈉環境和電池中的快速轉換動力學。原位TEM和飛行時間二次離子質譜(TOF-SIMS)結果證實,MMPCS-800@S 與微孔和小介孔相結合,可加速Na+傳輸并在循環過程中保持穩定的結構。重要的是,在放電過程中S完全還原為Na2S導致固態Na2S中間相沉積在孔中,它作為每個孔中的類正極電解質界面(CEI)層,為硫物種的氧化還原反應提供Na+傳輸,并保護同時溶解在電解液中的硫物種。原位 XRD、原位XAS和DFT計算結果證實MMPCS-800@S中存在穩定的界面,這對提高Na+擴散速率和循環穩定性起著關鍵作用。圖2 電化學過程中的原位和非原位表征因此,合理設計的S正極使室溫Na-S電池展示了高度可逆的容量、出色的倍率性能和穩定的長壽命。特別是,S正極在2 A g-1下循環2000次后提供420 mAh g-1的高可逆容量和在5 A g-1下470 mAh g-1的可逆倍率容量。此外,值得注意的是,它可以在0.5 A g-1的電流密度下循環500 次后實現約90%的高容量保持率,為具有優異倍率能力和長壽命室溫Na-S儲能系統的未來應用提供了廣闊的前景。圖3 高離子導電性Na2S界面對電池性能的影響Continuous Carbon Channels Enable Full Na-ion Accessibility for Superior Room-temperature Na-S Batteries. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108363