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胡勇勝/趙君梅/郭孝冬ACS Energy Lett.：Al取代改善NVMP正極的性能

由于Mn的巨大豐度和適當的氧化還原電位，基于Mn的NASICON型Na₄VMn(PO₄)₃（NVMP）正極被認為是Na₃V₂(PO₄)₃（NVP）最有希望的替代者之一。然而，目前其仍提供有限的電化學性能，這是由于結構中的Mn引起的緩慢動力學和負面的結構退化。

在此，中科院物理所胡勇勝研究員、中科院過程工程研究所趙君梅研究員及四川大學郭孝東教授等人開發了在NVMP系統中選擇性取代V而不是Mn，以充分利用Mn并增強結構穩定性的策略。

具體而言，作者分別采用三種典型的穩定摻雜劑（Mg²⁺、Al³⁺和Ti⁴⁺）取代V，盡管由于V的減少而降低了初始容量，但這些摻雜的正極顯示出改善的電化學性能和降低的原材料成本，從而提高了性能/價格比。

實驗結果和DFT計算證實，由于降低的Na⁺傳輸勢壘和抑制的Jahn-Teller畸變，Al取代的Na₄V_0.8Al_0.2Mn(PO₄)₃（NVAMP）正極顯示出最佳的電化學性能（40 C下的放電容量為~84 mAh g^-1，且在5 C下循環1000次后容量保持率為92%），在NVP正極中也證明了Al取代V的積極意義。

圖1. Na存儲機制和結構演變

作者認為，強Al-O鍵所帶來的抑制Jahn-Teller畸變和增強的離子共價特性應該是實現其優異性能的原因。其中，NVAMP正極在Na⁺脫出和嵌入時表現出高度可逆的結構演變，總體積變化僅為8%，遠小于NVMP（10%）。

此外，富含錳的Na_4.2V_0.6Al_0.2Mn_1.2(PO₄)₃（N_exVAMP）優異的電化學性能進一步證實了Al摻雜劑在增強動力學和結構穩定性方面的積極作用，NVAMP//硬碳（HC）和 N_exVAMP//HC全電池可以分別達到232和224 Wh kg^-1的能量密度，這與所報道的最先進正極的能量密度相當或更好。

這項工作為未來鈉離子電池的實際應用提供了具有成本效益的錳基磷酸鹽正極的設計和優化。

圖2. NVAMP/N_exVAMP||HC全電池的電化學性能

Mn-Rich Phosphate Cathodes for Na-Ion Batteries with Superior Rate Performance, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02107

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