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過程所張光晉EES: 受阻Lewis酸堿對助力高選擇性電催化N2和CO2轉(zhuǎn)化為尿素

同時將N₂和CO₂電催化轉(zhuǎn)化為高附加值的尿素備受期待，但該反應(yīng)面臨反應(yīng)物分子缺乏化學(xué)吸附、活化和偶聯(lián)活性等限制。

基于此，中國科學(xué)院過程工程研究所張光晉團(tuán)隊在花狀硼酸鎳[Ni₃(BO₃)₂]中精確設(shè)計了獨(dú)特的受阻Lewis酸堿對(FLP)，其中表面羥基和相鄰Ni位分別用作Lewis堿和酸，以實(shí)現(xiàn)高效電催化N₂和CO₂轉(zhuǎn)化為尿素。

綜合研究證實(shí)，F(xiàn)LPs中的Lewis堿性和酸性位點(diǎn)通過軌道相互作用協(xié)同作用，靶向捕獲惰性CO₂和N₂。隨后，惰性氣體的成鍵軌道和反鍵軌道分別與Lewis酸的空軌道和Lewis堿的非成鍵軌道相互作用，通過FLPs實(shí)現(xiàn)分子活化。

之后，*N=N*和CO中間體通過σ軌道羰基化策略進(jìn)行電催化C-N偶聯(lián)以生成*NCON*前體。因此，Ni₃(BO₃)₂-150納米晶體在-0.5 V vs. RHE下的尿素產(chǎn)率最高，為9.70 mmol h^-1 g^-1，法拉第效率為20.36%。

實(shí)驗(yàn)表征和理論模擬表明，F(xiàn)LPs中的不飽和Ni位和相鄰羥基不僅協(xié)同作用于惰性N₂和CO₂的靶向吸附，而且通過獨(dú)特的“供體接受”過程有效地激活反應(yīng)物分子。

更重要的是，退火處理后新出現(xiàn)的低自旋態(tài)Ni²⁺位點(diǎn)(LS t_2g⁶e_g²)通過“σ軌道羰基化”策略促進(jìn)*N=N*和CO的自發(fā)耦合生成所需的*NCO*尿素前體。該工作為同時實(shí)現(xiàn)吸附、活化和活化尿素電合成過程中反應(yīng)物分子的偶聯(lián)過程提供了新的見解。

Highly Selective Electroreduction N₂ and CO₂ to Urea over Artificial Frustrated Lewis Pairs. Energy & Environmental Science, 2021. DOI: 10.1039/D1EE02485J

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