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上周，王定勝團隊分別在J. Am. Chem. Soc.（IF=15.419）和Nano Letter（IF=11.189）發表了最新成果。

一周兩篇頂刊！王定勝團隊單原子催化再獲新成果！

然而，可能很多人還沒有讀完這兩篇文章，他們的新工作又發表了。

11月12日，李亞棟院士/王定勝在Angew上發表了單原子催化劑的最新成果：

電化學還原二氧化碳（CO₂RR）引起了廣泛關注，它不僅推動了可持續性，還會促進全球能源市場轉型變化。可再生能源部署的增多也增加了對長期季節性能源儲存的需求，而甲烷（CH₄）（15000 Wh kg^-1）可以從CO₂RR中提取，CO₂RR可以季節性儲存能源，然而，探索一種便宜、可獲得的和高效的電催化劑仍然是一個重大挑戰。

由金屬中心和有機配體組成的分子催化劑一直是催化領域的研究熱點之一。特別是，它們的性質可以通過設計分子配體來調整。N-雜環碳化合物(NHCs)在六電子價層中具有至少一個氮(N)原子和一個二價碳(C)原子的環結構。作為有機配體，NHC-金屬鍵的形成及其高度模塊化的分子結構、獨特的電子和空間性質使其成為金屬中心的理想修飾劑。

事實上，NHCs已經被報道為有效的添加劑來進行金屬材料的表面功能化，以提高其在CO₂RR中的催化性能。然而，目前的研究主要集中在NHCs對金屬團簇和粒子的改性。由于均相NHC-金屬的溶解性、產物分離性和長期穩定性，限制了其在電催化領域的應用。

因此，NHC配位的金屬單原子位點(SAS)催化劑在電催化中的應用較少受到關注。值得注意的是，將均相電催化和多相電催化連接起來是一種很有前途的策略，可以解決這些問題，如有效封裝，可以顯著提高催化位點的可達性和利用率。

為此，清華大學李亞棟院士、王定勝副教授等人在Angew報道了n-雜環碳(NHC)連接的銅單原子位點(Cu SAS)嵌入金屬有機框架(2Bn-Cu@UiO-67)作為CO₂RR電催化劑，形成多個互聯的納米反應器。在-1.5 V vs RHE下，電流密度為420 mA cm^-2，CO₂還原為CH₄的法拉第效率(FE)為81%。

值得注意的是，催化劑的CH₄ FE在廣泛的電壓范圍內（-1.6至-1.1 V vs RHE）保持在70%以上，并實現了前所未有的TOF，為16.3 s^-1，這幾乎代表了迄今為止CH₄電合成的最佳分子催化劑。

原位紅外實驗結果表明，NHC的σ電子豐富了Cu SAS的表面電子密度，并促進了CHO*中間體的優先吸附。同時，催化劑的孔隙度有利于CO₂擴散到2Bn-Cu，從而顯著增加了每個催化中心的可用性。

該催化劑設計策略代表了一種在環境條件下點催化還原CO₂的有前途的方法，并可能在其他系統中提供更廣泛的適用性。

圖文詳情

李亞棟院士/王定勝又發Angew，單原子最新進展！

圖1. 2Bn-Cu@UiO-67的合成、分子模型及其表征

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圖2. 2Bn-Cu@UiO-67的結構表征

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圖3. 使用流動池測試催化劑的CO₂還原性能

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圖4. 原位紅外測試來檢測CO₂RR的中間體

文獻信息

MOF Encapsulating N-Heterocyclic Carbene-Ligated Copper Single-Atom Site Catalyst towards Efficient Methane Electrosynthesis. Angew, 2021.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202114450?af=R

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