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郭春顯ACS Catal.: 抽絲剝繭！探究銅催化劑對硝酸鹽還原為氨的優越性能的三個基本問題

電催化硝酸鹽還原成氨(NRA)對環境修復和節能至關重要。銅是最有前途的非貴金屬 NRA電催化劑之一，但其固有的小平面催化活性和pH值影響尚不清楚。

為了解決NRA銅催化劑的三個基本問題：發生在銅上的NRA途徑、NRA與銅析氫反應(HER)之間的競爭關系和最適合NRA的Cu表面。蘇州科技大學郭春顯團隊使用密度泛函理論(DFT)計算來確定中間體的自由能，并計算出NRA以及競爭性HER的自由能關系圖。

通過密度泛函理論(DFT)計算，在不同pH值下，在低指數晶體表面Cu(111)、Cu(100)和Cu(110) 上評估硝酸鹽還原為氨的途徑。系統熱力學和動力學分析表明，在所有pH范圍內最有可能的途徑為NO₃^–→*NO₃→*NO₂→*NO→*NOH→*NHOH→*NH→*NH₂→*NH₃→NH₃(g)，結束了關于NRA途徑的長期爭論。

另外，NRA中的催化脫氧和加氫過程都受到pH值的顯著影響。因此，速率決定步驟和過電位表現出pH依賴性特征。

此外，研究人員還發現pH影響析氫反應(HER)和NRA之間的競爭。通過考慮不同表面上的 NRA和HER，發現除了Cu(110)之外，Cu(100)和Cu(111)對NRA的貢獻最大。

具體而言，在近中性和堿性環境中，Cu(111)表現出最佳的NO₃^–-NH₃性能，而Cu(100)在強酸性環境中性能較好。銅表面的NRA活性差異歸因于局部配位環境和表面原子的電子狀態。由于立體定向的Cu-Cu對，在Cu(111)和Cu(100)上實現了強*NOH吸附和弱*NH₃吸附，促進了優異的NRA。

Theoretical Insights into Superior Nitrate Reduction to Ammonia Performance of Copper Catalysts. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03666

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