哈工大杜春雨Nat. Commun.:揭示單原子催化劑的結構-功能關系 2023年10月18日 下午9:33 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 37 分散在導電碳基材上的單原子催化劑(SAC)具有豐富的金屬中心氧化還原和配位化學,并在許多能量轉換反應中表現出獨特的內置催化活性和選擇性。然而,由于對結構-功能關系知之甚少,它們的合理設計和構造仍然相當具有挑戰性。 近日,哈爾濱工業大學杜春雨團隊使用分散在不同sp2-雜化碳底物上的單原子Cu作為模型,展示了CuN2C2位點在原位氧還原反應期間的動態行為,揭示了活性位點的底物應變調諧幾何畸變及其與活性的相關性。其中,CuN2C2位點位于直徑為8 nm的碳納米管上,相對于石墨烯具有六倍的活性提升。 密度泛函理論(DFT)計算和X射線吸收光譜表明,合理的襯底應變可以實現優化的畸變,其中Cu與氧物質牢固結合,同時保持與C/N原子的密切配合。優化的畸變促進了電子從Cu轉移到吸附的O上,大大提高了氧還原活性。 該工作揭示了SAC在碳底物方面的結構-功能關系,并為碳底物對嵌入單原子活性位點活性表達的機制提供了新的見解,該發現為進一步設計和促進SAC的活性鋪平了新的途徑。 Substrate Strain Tunes Operando Geometric Distortion and Oxygen Reduction Activity of CuN2C2 Single-Atom Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-26747-1 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/18/57dc28cdf0/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 Nano Letters:B調控Co位點的電子結構,有效增強NO轉化為NH3的活性 2023年10月1日 Appl. Catal. B.: Fe促進木糖選擇性水相加氫為木糖醇 2023年10月13日 鋰電大牛Peter G. Bruce聯手上海交大90后博導,最新AM! 2024年8月7日 包信和/潘秀蓮ACS Catal.: 鄰近金屬遷移對雙功能復合材料催化合成氣制烯烴的影響 2023年10月13日 電池頂刊集錦!紀秀磊、付堃、黃少銘、丁書江、劉宇、Jim Yang Lee等成果! 2023年12月22日 中科院上海藥物研究所2021年第5篇Nature:冷凍電鏡再登頂刊! 2023年10月13日