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呂曉書Chem. Eng. J.: 納米零價鐵(nFe0)的系統還原硝酸鹽：增強N2形成機制、反應途徑和策略

在納米級零價鐵基納米粒子(nFe⁰粒子)上去除硝酸鹽(NO₃^–)是一種用于減少硝酸鹽污染的高效綠色技術，但其對N₂的低選擇性阻礙該技術的發展和應用。

重慶工商大學呂曉書團隊證明了在N₂生產中nFe⁰的較差性能源于其與H*和N-中間體N*的過強親和力，導致N*在Fe表面上有利于形成NH₃而不是N₂。

增加NO₃^–進料濃度或降低nFe⁰劑量可以將N²選擇性提高至41.9%(相比之下，單個nFe⁰在去除20 mg L^-1 NO₃^–-N時為19.3%)，但必須犧牲NO₃^–去除效率并產生更多有毒的NO₂^–。

此外，研究人員還通過用金屬Pd或Cu進行部分表面原子置換來修飾nFe⁰以調節對中間體的結合強度。由12.0 wt%鈀(Pd)進行表面改性的nFe⁰，其具有46%的N₂選擇性和高于90%的NO₃^–去除效率(對比單個nFe⁰的100%)。

密度泛函理論(DFT)計算表明，在Pd上發生N*-N*偶聯或N*的氫化比Fe在能量上更有優勢，提高了Pd@Fe表面上NO₃^–還原為N₂選擇性。

該文揭示了Pd在減弱H*和N*在催化劑上的結合強度方面的關鍵作用，它能夠減少H*吸附并促進N*的遷移，從而增加N*-N*偶聯形成N₂的可能性。表面化學與NO₃^–轉化之間的這種相關性可以指導用于實際硝酸鹽修復的基于Fe⁰的材料的設計和改進。

Nitrate Reduction by Nanoscale Zero Valent Iron (nFe⁰)-based Systems: Mechanism, Reaction Pathway and Strategy for Enhanced N₂ Formation. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133133

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