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天大韓曉鵬Angew.:氮摻雜碳上原子分散的Se位點助力高效電催化ORR

天大韓曉鵬Angew.:氮摻雜碳上原子分散的Se位點助力高效電催化ORR
單原子催化劑(SACs)因其獨特的電子結構和最大的原子利用率而受到廣泛關注,并且表現(xiàn)出高效的催化活性。
基于此,天津大學韓曉鵬研究員(通訊作者)等人報道了一種簡單的高溫還原策略(HTR)制備MOF衍生的氮摻雜碳(NC)上的非金屬Se單原子催化劑(Se SAs@NC),用于電催化氧還原反應(ORR)。
天大韓曉鵬Angew.:氮摻雜碳上原子分散的Se位點助力高效電催化ORR
為了研究還原溫度對Se負載的影響,作者選取了3種溫度(500 ℃、900 ℃和1000 ℃),并分別記為Se@NC-500、Se@NC-900和Se@NC-1000。
其中,Se@NC-1000表現(xiàn)出0.85 V的高ORR半波電位和5.53 mA cm-2的高電流密度,可與商用Pt/C相媲美。此外,基于Se@NC-1000的Zn-空氣電池具有長期耐用性和高放電功率密度。
天大韓曉鵬Angew.:氮摻雜碳上原子分散的Se位點助力高效電催化ORR
通過密度函數(shù)理論(DFT)計算表明,Se原子的引入可以作為有效的催化位點并顯著降低ORR的自由能壘。其中,二氧化硒(SeO2)在高溫下被NC還原為Se,并部分錨定形成C-Se-C鍵。
因此,所制備得Se SAs@NC催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性和穩(wěn)定性,甚至超過了最先進的貴金屬催化劑和許多已前報道的納米催化劑。該工作展示了利用無金屬單原子材料進行高效電催化的前景,同時為制備非金屬SACs材料提供了一種新穎、簡便和實用的策略。
天大韓曉鵬Angew.:氮摻雜碳上原子分散的Se位點助力高效電催化ORR
Atomically Dispersed Selenium Sites on Nitrogen-doped Carbon for Efficient Electrocatalytic Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114441.
https://doi.org/10.1002/anie.202114441.

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