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過去幾年，用于高能鋰離子電池（LIBs）的高鎳層狀正極材料受到了相當大的關注。然而，這些材料本質上具有較低的熱穩定性。作為替代，低鎳材料的高壓工作可能是為設計先進LIBs提供各種選擇的有吸引力的方式之一。

韓國成均館大學Won-Sub Yoon等通過設置相同的初始放電容量來研究LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂(NCM523)和LiNi_0.80Co_0.15Al_0.05O₂(NCA)的結構、電化學和熱性能。

圖1 NCM523和NCA在電化學反應過程中的結構變化

研究發現，在高壓區的充電過程中，NCM523正極中H2-H3相共存，而在NCA正極中，發生更快速的H2-H3相變，在充電結束時只剩下H3相。因此，與 NCM523相比，NCA正極在高壓區的突然各向異性晶格變化導致顆粒粉化和長期循環時微裂紋的嚴重形成。

掃描透射X射線顯微鏡(STXM)結果證實NCM523和NCA的顆粒都含有多種氧化態的Ni離子，但NCA正極中的Ni離子在長期循環后由更不均勻的化學氧化態分布組成。特別是，Ni離子的還原活躍地發生在微裂紋和邊界附近以及顆粒間空間。

此外，TEM分析表明，當從表面進入體區時，NCA正極中“層狀→尖晶石→巖鹽”的結構退化過程比在NCM523正極中更嚴重。

圖2 NCM523 (2.7-4.56V)和NCA(2.7-4.2 V)正極的長期循環穩定性

因此，研究結果表明，重復循環引起的突然的各向異性晶格變化有助于微裂紋的傳播，并且在裂紋、晶界和顆粒間空間附近會產生類NiO巖鹽相。這會導致結構和機械完整性以及電化學性能惡化，尤其是在長期循環期間。

此外，在加熱過程中，NCA從層狀到巖鹽結構的相變比NCM523更快，表明充電至4.56 V的NCM523的熱穩定性優于充電至4.2 V的NCA。因此，低鎳層狀正極材料是低熱穩定性富鎳層狀正極材料的可行替代品，利用前者優異的結構、化學和熱穩定性，通過在高電壓下運行它們可能是一種合理的擴展策略來設計先進LIBs。

圖3 NCM523和NCA的熱穩定性

Strategic Approach to Diversify Design Options for Li-Ion Batteries by Utilizing Low-Ni Layered Cathode Materials. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103052

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成均館大學AEM：高壓運行的低鎳層狀正極材料有望替代高鎳正極

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