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Appl. Catal. B.：負(fù)載型Ni5Ga3催化劑上的合金負(fù)載協(xié)同效應(yīng)助力CO2RR

負(fù)載型Ni-Ga合金是一種通過在溫和條件下將CO₂轉(zhuǎn)化為甲醇來減少CO₂排放的潛在催化劑。然而，合金負(fù)載效應(yīng)的優(yōu)化是否能夠提升其性能，目前尚未進(jìn)行探究。

圣保羅大學(xué)圣卡洛斯化學(xué)研究所Elisabete M. Assaf團(tuán)隊(duì)結(jié)合結(jié)構(gòu)、化學(xué)和光譜表征以及密度泛函理論(DFT)計(jì)算，研究了合金-載體協(xié)同作用對(duì)負(fù)載在SiO₂、CeO₂和ZrO₂上的Ni₅Ga₃催化CO₂為甲醇性能的影響。

在三種負(fù)載合金中，NGZr對(duì)甲醇顯示出優(yōu)異的催化活性。這是由于NGZr催化劑暴露的金屬位點(diǎn)的適度的CO₂吸附強(qiáng)度和高密度，有助于中間穩(wěn)定和加氫還原。原位DRIFTS分析證明，NGCe合金-載體界面中間體的強(qiáng)吸附毒化了潛在的活性位點(diǎn)，避免了進(jìn)一步加氫為甲醇；

同時(shí)在NGSi界面中吸附CO₂的親和力差，限制了甲醇的產(chǎn)生。NGZr在氫氣存在下表現(xiàn)出界面羧酸鹽、甲酸鹽和甲氧基中間體高消耗，表明這些物種的高加氫活性，并表明甲醇生產(chǎn)率遵循兩條平行途徑(rWGS和甲酸鹽)通過不同表面(合金和合金-載體界面)的路線。

實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算揭示了Ni₅Ga₃、(ZrO₂)₁₆和Ni₅Ga₃/(ZrO₂)₁₆表面反應(yīng)物和中間體的吸附能、相互作用能和鍵長(zhǎng)，并提出了Ni₅Ga₃/ZrO₂上催化CO₂還原的反應(yīng)機(jī)制。

該研究強(qiáng)調(diào)了合金-載體協(xié)同作用對(duì)于負(fù)載型Ni₅Ga₃系統(tǒng)優(yōu)化對(duì)CO₂生產(chǎn)甲醇的重要性。此外，這些發(fā)現(xiàn)有助于進(jìn)一步了解該反應(yīng)中負(fù)載型Ni-Ga合金的關(guān)鍵機(jī)械特性。

Insights into the Alloy-support Synergistic Effects for the CO₂ Hydrogenation towards Methanol on Oxide-supported Ni₅Ga₃ Catalysts: An Experimental and DFT Study. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120842

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