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同濟王穎Chem. Eng. J.: 混合氧化態Cu2O納米線選擇性電催化還原硝酸鹽為N2

選擇性電催化硝酸鹽還原反應(NO₃RR)生成N₂是一種很有前途的硝酸鹽處理技術。然而，缺乏高效電極仍然是實現目標的主要障礙。對于非貴金屬電極，氧原子在銅上的強吸附導致選擇性低，在長期運行過程中會導致亞硝酸鹽的積累。

基于此，同濟大學王穎團隊報道了一種基于表面化學工程的具有混合氧化態的穩定的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，用于高選擇性NO₃RR。

所制備的CuO包覆的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，其中Cu具有可變的氧化態(I/II至0/I)并且能夠同時吸附氫/氧。活性位點生長在Cu/Cu₂O NW的一維(1D)電子通道結構上，并提供了異常高的NO₃^–去除率和N₂選擇性。原位紅外光譜電化學分析證實了氫和氧原子可以同時吸附在Cu/Cu₂O NW上。

Cu/Cu₂O NW上H₂的分裂和H*吸附能夠產生足夠的H*并限制H₂氣泡的負面影響。微分電化學質譜(DEMS)證實了在Cu/Cu₂O NW上生成N₂的選擇性超過99.8%。

計算研究表明，活性Cu/Cu₂O NW降低了與硝酸鹽活化和N-N耦合相關的自由能變化。本文提出了基于硝酸鹽還原產生二氮的能量有利途徑，并闡明了這種選擇性二氮形成的起源。

Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Dinitrogen by Cu₂O Nanowires with Mixed Oxidation-State. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133495

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